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晶化有序介孔金屬氧化物具有比表面積高、金屬位點(diǎn)豐富以及納米孔的限域效應(yīng)等優(yōu)點(diǎn)，利于減少客體物種的傳質(zhì)距離，為多種應(yīng)用提供豐富的界面和活性位點(diǎn)，在基礎(chǔ)研究和催化應(yīng)用領(lǐng)域顯示巨大潛力。然而，相比于簡(jiǎn)單組分的金屬氧化物，介孔多組分金屬氧化物的合成仍是挑戰(zhàn)性難題，主要有以下原因：1）多種無(wú)機(jī)前驅(qū)物間難調(diào)控的水解和縮合速率，易導(dǎo)致沉淀或相分離；2）需要調(diào)節(jié)多種無(wú)機(jī)前驅(qū)物與模板劑間的相互作用，觸發(fā)其有序組裝；3）高晶化溫度下良好孔結(jié)構(gòu)難以保持等。

近日，吉林大學(xué)喬振安教授課題組通過(guò)設(shè)計(jì)一種模塊化分子共組裝策略，制備了一系列有序介孔鈣鈦礦氧化物，包括LaTiO₃，La₂Zr₂O₇以及La(Ti_xZr_1-x)O_m。在該合成策略中，金屬鹽與檸檬酸分子預(yù)配位形成的多金屬螯合物作為無(wú)機(jī)模塊；F127模板劑和酚醛樹(shù)脂低聚物組裝的復(fù)合膠束作為有機(jī)模塊，在氫鍵與配位鍵的協(xié)同作用下，多種前驅(qū)物共組裝為穩(wěn)定的無(wú)機(jī)-有機(jī)介觀復(fù)合物，經(jīng)煅燒可獲得結(jié)晶的有序介孔鈣鈦礦氧化物/C復(fù)合材料和介孔鈣鈦礦氧化物。多金屬預(yù)配位以及酚醛樹(shù)脂低聚物共組裝兩個(gè)關(guān)鍵過(guò)程避免了相分離，促進(jìn)有序組裝，減緩孔道塌陷。該方法實(shí)現(xiàn)了鈣鈦礦氧化物孔結(jié)構(gòu)、孔壁組分和表面位點(diǎn)的調(diào)控。

所制備的有序介孔LaTiO₃/C中LaTiO₃與碳組分完美融合形成有序排列的孔壁；而有序介孔La₂Zr₂O₇/C則展現(xiàn)為L(zhǎng)a₂Zr₂O₇納米簇嵌于有序介孔碳的介觀結(jié)構(gòu)。

針對(duì)有序介孔鈣鈦礦氧化物的不同介觀結(jié)構(gòu)，作者進(jìn)一步對(duì)合成過(guò)程進(jìn)行表征，并提出一種能量平衡理論，揭示了無(wú)機(jī)模塊與有機(jī)模塊前驅(qū)物間的相互作用關(guān)系以及鈣鈦礦氧化物介觀結(jié)構(gòu)的決定因素。其中，當(dāng)前驅(qū)物的無(wú)機(jī)模塊與有機(jī)模塊間結(jié)合能大于無(wú)機(jī)模塊的自聚能，呈現(xiàn)為組分均勻的有序介觀結(jié)構(gòu)；當(dāng)無(wú)機(jī)模塊的自聚能大于無(wú)機(jī)模塊與有機(jī)模塊的結(jié)合能，則為納米簇嵌于有序介孔孔道的結(jié)構(gòu)；若無(wú)機(jī)模塊的自聚能遠(yuǎn)大于無(wú)機(jī)模塊與有機(jī)模塊的結(jié)合能，納米顆粒與有序介孔基底的復(fù)合結(jié)構(gòu)將呈現(xiàn)。

進(jìn)一步在空氣中煅燒得到系列介孔鈣鈦礦氧化物，包括局部有序的介孔LaTiO₃，蠕蟲(chóng)狀孔結(jié)構(gòu)的La₂Zr₂O₇和La(Ti_xZr_1-x)O_m。它們均具有高表面積（104-155 m² g^-1）和均勻的孔徑（~6.1 nm）。介孔La₂Zr₂O₇催化劑對(duì)5-羥甲基糠醛展現(xiàn)出優(yōu)異的加氫活性，包括94%的轉(zhuǎn)化率和99%的選擇性。密度泛函理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)加氫催化機(jī)制進(jìn)行了探究，催化劑的高孔隙率、良好的表面酸堿特性和活化的Zr金屬位點(diǎn)促進(jìn)了底物的吸附作用，有效降低了催化反應(yīng)能壘。

該工作所提出的模塊化共組裝策略以及組裝過(guò)程的能量平衡原則為未來(lái)有序介孔多組分材料的開(kāi)發(fā)提供了新思路。