發(fā)展高效經(jīng)濟(jì)的電解水技術(shù)是解決當(dāng)前能源危機(jī)和實現(xiàn)綠色發(fā)展的重要途經(jīng)之一，整個過程密切依賴于電解槽中的陰極反應(yīng) (HER) 和陽極反應(yīng) (OER) 電催化劑的表現(xiàn)。單原子催化劑 (SACs) 由于具有最高的原子利用率，明確的活性中心，可調(diào)的原子位點，在催化領(lǐng)域被認(rèn)為是有希望的候選材料。 此外，SACs中孤立的單原子位點（SASs）的催化活性和穩(wěn)定性極大地依賴于SACs載體的本征物化特性或它們周圍的配體結(jié)構(gòu)，因此調(diào)控SACs中的催化位點微環(huán)境將對電解水應(yīng)用中固有的催化活性、反應(yīng)路徑和穩(wěn)定性產(chǎn)生很大的影響。
近日，四川大學(xué)的程沖研究員及合作團(tuán)隊圍繞著電解水單原子材料的設(shè)計原理、合成策略、表征技術(shù)等，從對催化劑的結(jié)構(gòu)-性能相關(guān)性的理論分析角度出發(fā)，重點總結(jié)了不同SACs載體上單原子位點的微環(huán)境和反應(yīng)路徑調(diào)控策略與機(jī)制，討論不同結(jié)構(gòu)單原子位點對其電解水催化的活性、選擇性、穩(wěn)定性等內(nèi)在機(jī)制，并提出了該領(lǐng)域面臨的挑戰(zhàn)和未來發(fā)展方向。 圖1 構(gòu)筑不同類型的SASs示意圖 圖2 不同類型的SASs在電解水催化過程中的反應(yīng)路徑 電解水單原子材料的原子位點（SASs）的微環(huán)境，如原子幾何結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)、配位鍵結(jié)構(gòu)和空間位阻環(huán)境等對于電解水性能至關(guān)重要。首先，載體的類型決定了SASs的不同成鍵微環(huán)境，從而導(dǎo)致SACs的物理和化學(xué)性質(zhì)不同，特別是電子結(jié)構(gòu)，以及中間體的吸附強(qiáng)度，從而影響反應(yīng)進(jìn)程。其次，先進(jìn)的表征技術(shù)和理論計算的發(fā)展為識別不同載體上SASs的原子結(jié)構(gòu)、電子性質(zhì)以及反應(yīng)過程提供了一定的機(jī)會，對于理解SASs結(jié)構(gòu)如何影響其電化學(xué)性質(zhì)的本質(zhì)和機(jī)制，揭示SASs在電解水應(yīng)用中的結(jié)構(gòu)-反應(yīng)性能關(guān)系，并合理設(shè)計與制備高效電解水SACs是有益的。 近年來，盡管在調(diào)控SASs微環(huán)境結(jié)構(gòu)以調(diào)節(jié)其反應(yīng)特性方面取得了較大的進(jìn)展，但為了進(jìn)一步促進(jìn)其發(fā)展，應(yīng)繼續(xù)致力于這一領(lǐng)域的研究，例如制備方法，原位分析，具有精確空間結(jié)構(gòu)的表征技術(shù)，結(jié)合從頭計算，人工智能和數(shù)據(jù)挖掘等的理論分析工具。作者希望本文中討論的SASs微環(huán)境工程將為讀者提供全新的角度去分析和討論電解水單原子材料，以促進(jìn)這一新興領(lǐng)域的發(fā)展(優(yōu)越的活性,選擇性,穩(wěn)定性和更低的成本)，推動單原子材料在電解水中的大規(guī)模使用。 圖3 調(diào)控SASs微環(huán)境應(yīng)用于電解水單原子催化材料的未來研究趨勢 論文信息 Tailoring Bond Microenvironments and Reaction Pathways of Single-Atom Catalysts for Efficient Water Electrolysis Weiqiong Zheng,1 Ran Zhu,1 Huijuan Wu, Tian Ma, Hongju Zhou, Mi Zhou, Chao He, Xikui Liu,* Shuang Li,* and Chong Cheng* 文章的第一作者是四川大學(xué)的研究生鄭煒瓊和朱冉。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202208667
