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低碳單烯烴是石油化工最主要原料，預(yù)計(jì)到2027年僅丙烯的全球市場(chǎng)規(guī)模就將達(dá)到12840萬(wàn)噸。低碳單烯烴中二烯烴和炔烴雜質(zhì)會(huì)毒化單烯烴聚合反應(yīng)催化劑，選擇性催化二烯烴和炔烴雜質(zhì)加氫是石油化工生產(chǎn)過(guò)程中必不可少的步驟。

當(dāng)前工業(yè)中主要使用Pd基催化劑，在過(guò)量氣態(tài)氫 (H₂)存在條件下，通過(guò)熱催化反應(yīng)的工藝實(shí)現(xiàn)單烯烴除雜。然而該過(guò)程溫度高能耗大，過(guò)量的氫氣使得工藝過(guò)程危險(xiǎn)性高，氫氣的浪費(fèi)嚴(yán)重，且對(duì)單烯烴產(chǎn)物選擇性低。開(kāi)發(fā)新型高效綠色環(huán)保選擇性加氫新工藝是當(dāng)前石油化工產(chǎn)業(yè)升級(jí)的迫切需求。

近日，武漢理工大學(xué)蘇寶連院士/王朝副教授團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地提出將光催化半反應(yīng)引入到該化工過(guò)程中，以水光解產(chǎn)生的吸附態(tài)的氫原子為氫源，以丁二烯為探針?lè)肿?，?shí)現(xiàn)了光輔助條件下、常溫、無(wú)氣態(tài)氫參入的高活性、高選擇性、高穩(wěn)定性的選擇性催化加氫新工藝。

本工作使用光催化活性半導(dǎo)體材料為載體和金屬納米顆粒為加氫活性位點(diǎn)，以Pd/TiO₂為模型催化劑，在不同條件（如：光照/暗場(chǎng)、干/濕）下證實(shí)了以水為氫源的選擇性加氫工藝可行性，實(shí)現(xiàn)了環(huán)境溫度下，以水為氫源的丁二烯100%轉(zhuǎn)化，并揭示了負(fù)載的納米金屬在富集光生電子，增強(qiáng)光解水產(chǎn)氫，促進(jìn)炔烴/二烯烴選擇性加氫過(guò)程中的重要性。

快速擴(kuò)散傳質(zhì)是實(shí)現(xiàn)光輔助催化加氫高選擇性的關(guān)鍵。本工作開(kāi)發(fā)的固定床催化反應(yīng)過(guò)程實(shí)現(xiàn)了對(duì)選擇性催化加氫產(chǎn)物丁烯>98%的選擇性。DFT理論模擬計(jì)算表明，區(qū)別于傳統(tǒng)熱催化的過(guò)量H₂，光輔助過(guò)程產(chǎn)生的吸附態(tài)氫原子主要處于Pd表面低能位置（如：fcc, hcp位），該低能的氫原子參與丁二烯加氫的同時(shí)，能促進(jìn)丁烯產(chǎn)物的脫附，使得快速傳質(zhì)增強(qiáng)催化過(guò)程對(duì)丁烯產(chǎn)物的選擇性。

高穩(wěn)定性是催化工業(yè)化的關(guān)鍵。相較于商用Pd/Al₂O₃的傳統(tǒng)熱催化，本工作開(kāi)發(fā)的以水為氫源，光輔助加氫在環(huán)境條件下，運(yùn)行180小時(shí)后仍表現(xiàn)高的活性和選擇性。

因此，本工作成功開(kāi)發(fā)了一種以水為氫源，光輔助選擇性催化加氫新途徑。相較于傳統(tǒng)熱催化過(guò)程，本工作創(chuàng)新性地開(kāi)發(fā)出的光輔助選擇性加氫新途徑，能在環(huán)境溫度、無(wú)氣態(tài)氫存在條件下長(zhǎng)壽命、高活性地實(shí)現(xiàn)炔烴/二烯烴的高選擇性加氫，對(duì)石油化工加氫向低能耗、高安全性的產(chǎn)業(yè)升級(jí)提供了方向和技術(shù)支撐。