二維共價有機(jī)骨架(2D COFs)因其結(jié)構(gòu)和功能的多樣性而有望用于光催化,但與無機(jī)骨架對比,其活性通常較低。為充分發(fā)揮其潛力,需要在不同尺度上合理地調(diào)控它們的結(jié)構(gòu)以及表面特性。
基于此,蘇州大學(xué)李彥光教授和浙江大學(xué)陸俊教授(共同通訊作者)等人報道了基于苯并雙噻唑(benzobisthiazole, BBT)的共價有機(jī)骨架(COFs)作為制氫的優(yōu)良光催化劑(BBT-COF)。

表征測試發(fā)現(xiàn),BBT-COF具有高結(jié)晶度,具有有序的2.5 nm寬的圓柱形中孔和良好的水潤濕性。這些結(jié)構(gòu)優(yōu)勢為BBT-COF光催化劑提供了快速的電荷載流子動力學(xué),正如一系列光譜表征所證明的那樣,以及當(dāng)懸浮在溶液中或負(fù)載在三聚氰胺泡沫上時具有出色的催化性能。

在可見光照射下,BBT-COF光催化劑能夠以487 μmol h-1的產(chǎn)率(或48.7 mmol g-1 h-1的質(zhì)量比速率)實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定的析氫,遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于現(xiàn)有的技術(shù)水平。此外,作者還證明了氫氣的產(chǎn)生可以在化學(xué)計量上與生物質(zhì)的氧化轉(zhuǎn)化相結(jié)合,例如糠醇轉(zhuǎn)化為2-糠醛。該研究強(qiáng)調(diào)了基于COF的光催化在與目前占主導(dǎo)地位的基于無機(jī)的光催化相媲美,甚至超越的巨大潛力。

Highly crystalline and water-wettable benzobisthiazole-based covalent organic frameworks for enhanced photocatalytic hydrogen production. Natl. Sci. Rev., 2022, DOI: 10.1093/nsr/nwac171.
https://doi.org/10.1093/nsr/nwac171.













