閩南師范大學(xué)凌云副教授和福州大學(xué)湯儆教授及合作者在ChemSusChem期刊發(fā)文對(duì)高活性Fe-Fe3O4催化劑在電催化氮?dú)膺€原反應(yīng)(NRR)中的應(yīng)用進(jìn)行了研究，揭示了Fe-Fe3O4催化劑具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，并可以顯著促進(jìn)電荷轉(zhuǎn)移能力和抑制析氫反應(yīng)，從而有效提升氨產(chǎn)率和法拉第效率。
自1983年科學(xué)家Sclafani首次實(shí)現(xiàn)電化學(xué)方法合成氨以來(lái)，常溫常壓電催化氮還原開(kāi)啟了合成氨研究的新領(lǐng)域，有望取代傳統(tǒng)高溫高壓的工業(yè)哈伯-波施法。但由于N≡N鍵的惰性特征，以及低極化和競(jìng)爭(zhēng)性的析氫反應(yīng)等因素影響，導(dǎo)致法拉第效率和NH3產(chǎn)率普遍較低。因此，設(shè)計(jì)合成方法簡(jiǎn)單、價(jià)格低廉、穩(wěn)定性好、NH3產(chǎn)率高、過(guò)電位低、法拉第效率高的新型催化劑仍然具有極大的挑戰(zhàn)性。 基于此，閩南師范大學(xué)凌云副教授和福州大學(xué)湯儆教授及合作者巧妙地在環(huán)境條件下通過(guò)一步綠色工藝合成了獨(dú)特的Fe-Fe3O4納米粒子。與商業(yè)納米Fe和Fe3O4相比，F(xiàn)e-Fe3O4催化劑具有更高的NRR性能，在0.1 M Na2SO4電解質(zhì)和?0.4 V(vs. RHE)最佳條件下，法拉第效率最高為53.2±1.8%，NH3產(chǎn)率為24.6±0.8 μg h-1 mgcat-1。由于Fe-Fe3O4在還原電位下具有穩(wěn)定的化學(xué)態(tài)，F(xiàn)e-Fe3O4催化劑表現(xiàn)出了良好的穩(wěn)定性，在連續(xù)5個(gè)循環(huán)和24 h的不間斷工作中，其性能沒(méi)有明顯的變化。X射線光電子能譜分析、高分辨率透射電鏡結(jié)合密度泛函理論計(jì)算表明，F(xiàn)e（110）、Fe3O4（311）和豐富的氧空位能有效吸附并激活化學(xué)惰性N2分子，使N2固定性能大大提高，并同時(shí)起到抑制析氫作用。該研究開(kāi)辟了一種簡(jiǎn)單綠色的鐵基氧化物復(fù)合材料合成方法用于實(shí)現(xiàn)廉價(jià)高效電催化氮還原，為設(shè)計(jì)和構(gòu)建高效鐵基電催化劑提供了新的思路。 論文信息 Single-step Green Synthesis of Fe-Fe3O4 Catalyst for Highly Efficient and Selective Electrochemical Nitrogen Reduction Hui-Qi Xie[+], Xuan Zheng[+], Qing-Yun Feng, Xiao-Ping Chen, Ze-Hua Zou, Qing-Xiang Wang, Jing Tang, Yi Li, Yun Ling* 共同第一作者：謝慧琪和鄭軒；通訊作者：凌云副教授 ChemSusChem DOI: 10.1002/cssc.202200919
