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南科大/港理工AM:PtRhBiSnSb HEI納米片高效電催化醇氧化

在原子水平上控制多金屬系綜具有挑戰(zhàn)性,特別是對(duì)于具有五種或更多元素的高熵合金(high-entropy alloys, HEAs)。基于此,南方科技大學(xué)權(quán)澤衛(wèi)教授和香港理工大學(xué)黃勃龍教授(共同通訊作者)等人報(bào)道了一鍋法合成具有本質(zhì)隔離的Pt、Rh、Bi、Sn和Sb原子的六方密堆積(hcp)PtRhBiSnSb高熵金屬間化合物(high-entropy intermetallic, HEI)納米片,以促進(jìn)液體燃料的電化學(xué)氧化。

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作者利用這五種金屬的結(jié)合,定義明確的PtRhBiSnSb HEI納米片對(duì)堿性電解質(zhì)中甲醇、乙醇和甘油的電氧化反應(yīng)表現(xiàn)出顯著的質(zhì)量活性,分別為19.529、15.558和7.535 A mg-1Pt+Rh,代表一種用于醇氧化反應(yīng)的最先進(jìn)的多功能電催化劑。特別是,PtRhBiSnSb HEI在堿性環(huán)境中實(shí)現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的甲醇氧化反應(yīng)(MOR)活性。

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密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,第五種金屬Rh的引入提高了PtRhBiSnSb HEI納米片中的電子轉(zhuǎn)移效率,有助于提高氧化能力。同時(shí),由于對(duì)Bi、Sn和Sb位點(diǎn)的協(xié)同保護(hù),實(shí)現(xiàn)了活性位點(diǎn)的穩(wěn)健電子結(jié)構(gòu)。該工作在開發(fā)定義明確的HEA方面提供了重大的研究進(jìn)展,并對(duì)成分和性質(zhì)進(jìn)行了精細(xì)控制。

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High-Entropy Intermetallic PtRhBiSnSb Nanoplates for Highly Efficient Alcohol Oxidation Electrocatalysis. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202206276.

https://doi.org/10.1002/adma.202206276.



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