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使用多孔材料實(shí)現(xiàn)氣體或碳?xì)浠衔锏奈椒蛛x在能源密集型分離過(guò)程中不僅可以節(jié)省能源、降低成本，還有助于保護(hù)環(huán)境，因此具有重要意義。為了實(shí)現(xiàn)或提高多孔材料的吸附分離性能，化學(xué)家們會(huì)采用合成后修飾的策略來(lái)改變其孔徑、形狀或化學(xué)環(huán)境等。然而，這一策略并不適用于改變非多孔或多孔結(jié)構(gòu)不夠穩(wěn)定的吸附材料的性能。近來(lái)浙江大學(xué)化學(xué)系黃飛鶴教授提出了非多孔自適應(yīng)晶體（NACs，音譯納客）概念。這是一類(lèi)新型的非多孔吸附分離材料，可利用結(jié)構(gòu)的適應(yīng)性和主客體相互作用實(shí)現(xiàn)對(duì)碳?xì)浠衔锏奈椒蛛x。但在碰到難分離的物質(zhì)時(shí)，我們需要制備不同種類(lèi)的柱芳烴或大環(huán)芳烴進(jìn)行逐一測(cè)試，其過(guò)程非常繁瑣且耗時(shí)。一種簡(jiǎn)單的解決方法是對(duì)形成納客的大環(huán)進(jìn)行合成后修飾，以此來(lái)改變納客的分子結(jié)構(gòu)，從而實(shí)現(xiàn)材料的快速制備與性能篩選。

為實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，黃飛鶴教授與南京大學(xué)揭克誠(chéng)研究員合作，通過(guò)氣固相合成后修飾，成功改變了以柱[4]芳烴[1]醌（EtP4Q1）納客的分子結(jié)構(gòu)與材料性能，并實(shí)現(xiàn)對(duì)線(xiàn)性和環(huán)狀C5烷烴的高度選擇性分離。在修飾之前或修飾較大尺寸的環(huán)戊胺（CPA）取代基時(shí)（EtP4Q1-CPA），EtP4Q1-CBA納客對(duì)C5烷烴均無(wú)明顯選擇性。修飾了稍小的環(huán)丁胺（CBA）取代基后（EtP4Q1-CBA），所得材料對(duì)正戊烷的選擇性可達(dá)到95.3%（圖1）。

如圖2所示，作者對(duì)修飾前后以及修飾不同取代基的EtP4Q1納客進(jìn)行了吸附性能的對(duì)比。首先EtP4Q1納客對(duì)兩種C₅烷烴的吸附幾乎可以忽略不計(jì)，而EtP4Q1-CBA納客對(duì)兩種C₅烷烴的吸附量均有提升，尤其是對(duì)正戊烷的吸附大大提高。EtP4Q1-CPA納客對(duì)兩種C₅烷烴的吸附量也有提升，但差別不大。而在C₅烷烴的混合蒸汽吸附實(shí)驗(yàn)中，只有修飾了環(huán)丁胺取代的EtP4Q1-CBA納客展現(xiàn)出對(duì)正戊烷的高度選擇性吸附。

作者進(jìn)一步通過(guò)單晶結(jié)構(gòu)分析來(lái)解釋選擇性吸附的機(jī)理（圖3）。其中，EtP4Q1與兩種C₅烷烴的主客體相互作用較弱，這可能導(dǎo)致EtP4Q1納客無(wú)法在室溫下固定C₅烷烴在其晶格內(nèi)。在修飾了環(huán)丁胺取代基后，EtP4Q1-CBA分子間的相互作用顯著增強(qiáng)而產(chǎn)生緊密堆積。然而，正戊烷可憑借其與EtP4Q1-CBA之間的多重超分子相互作用誘導(dǎo)EtP4Q1-CBA 的結(jié)構(gòu)發(fā)生轉(zhuǎn)變，而環(huán)戊烷無(wú)法觸發(fā)這一過(guò)程，進(jìn)而在混合蒸汽吸附實(shí)驗(yàn)中EtP4Q1-CBA納客展現(xiàn)出對(duì)正戊烷的選擇性吸附。當(dāng)修飾了環(huán)戊胺取代基時(shí)，大環(huán)主體分子之間的強(qiáng)相互作用穩(wěn)定了晶格，使得兩種C₅烷烴無(wú)法穿透晶格。

這項(xiàng)工作表明，這類(lèi)氣固相合成后修飾策略不僅可以在修飾前后保持材料的結(jié)晶性，還可以簡(jiǎn)單高效地改變材料的性能，極大提高材料的吸附分離特性。這可以為其它非多孔材料提供一個(gè)很好的材料改性策略，從而實(shí)現(xiàn)舊材料的新應(yīng)用。