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巴黎薩克雷高等師范學(xué)校Rémi Métivier和Juan Xie課題組報道了一種光異構(gòu)化熒光分子多發(fā)色團(tuán)體系的合成-光譜學(xué)-分子模擬綜合性研究。通過和單一分子的光學(xué)性能對比和構(gòu)象模擬，向全面理解設(shè)計(jì)和優(yōu)化熒光和光開關(guān)的多發(fā)色團(tuán)體系邁進(jìn)一步，更好服務(wù)于未來熒光探針、標(biāo)簽或邏輯門方面的應(yīng)用。

光致變色分子在材料領(lǐng)域的活躍性帶動了諸多更加復(fù)雜體系的發(fā)展。其中，多發(fā)色系統(tǒng)因其在超分子功能性材料領(lǐng)域的潛能，在生物傳感、高分辨成像或是納米機(jī)器方面有著可觀的應(yīng)用前景。在這種情況下，DCM熒光染料分子同時顯示出優(yōu)秀的發(fā)光和光致變色特性被本課題組所關(guān)注與報道（Maisonneuve, Casimiro等人，Chem. Eur. J. 2020, 26, 14341和Zhou等人，Phys. Chem. Chem. Phys. 2022, 24, 6282)，其E?Z光異構(gòu)化分子可使其處于有無熒光狀態(tài)之間切換（(Z)-DCM為無熒光構(gòu)型）。作為本身具有熒光開關(guān)特性的分子，將其引入多發(fā)色團(tuán)系統(tǒng)中時，相鄰的DCM發(fā)色團(tuán)之間的相互作用還沒有得到闡明和驗(yàn)證。本研究將這一熒光染料分子通過點(diǎn)擊化學(xué)方式合成了2DCM和3DCM，通過對比其光物理化學(xué)性質(zhì)，進(jìn)一步了解這一分子在多發(fā)色系統(tǒng)環(huán)境下的光化學(xué)特征。

在對比DCM-2DCM-3DCM序列的吸收-發(fā)光光譜、熒光量子收率、摩爾吸光系數(shù)和在紫外-可見光照射下的吸收-時間光譜后，推測2DCM和3DCM產(chǎn)生了分子間福斯特共振能量轉(zhuǎn)移（FRET，通常見稱熒光共振能量轉(zhuǎn)移，嚴(yán)格來說發(fā)生于供受體兩者都為熒光團(tuán)的情況）。由于DCM存在光致順反異構(gòu)，2DCM和3DCM之間可能存在homo-FRET（供受體生色團(tuán)相同）或／和hetero-FRET（供受體生色團(tuán)相異）。雖然熒光壽命的測定受體順式(Z)-DCM不發(fā)光的原因使得確定hetero-FRET存在困難，但穩(wěn)態(tài)的熒光各項(xiàng)異性證實(shí)了homo-FRET的存在：作為單一分子的DCM在低溫（-45°C）高粘度1，2-丙二醇中并不影響發(fā)射光保留的垂直偏振程度，而2DCM和3DCM的各向異性r0值依次降低，遠(yuǎn)離于DCM接近的單光子激發(fā)理論極限，證實(shí)了其分子之間存在能量轉(zhuǎn)移從而致使發(fā)射光偏振程度降低。

在得知激發(fā)態(tài)DCM構(gòu)象相對于基態(tài)DCM變化不大的前提下，對2DCM的分子動力學(xué)模擬展示了homo-FRET和hetero-FRET 2DCM模型的分子構(gòu)象特征。模擬的2DCM FRET效率在特定距離范圍內(nèi)分別受DCM單元質(zhì)心距離和單元之間的偶極矩朝向影響為主。通過對分子模擬軌跡的獨(dú)立成分分析降維、馬爾可夫狀態(tài)模型建模和成簇聚類后抽取構(gòu)象，可以得知2DCM分子模擬軌跡中存在廣泛的“折疊構(gòu)象”-“展開構(gòu)象”-“單側(cè)折疊構(gòu)象”躍遷。這些構(gòu)象顯示了各FRET效率區(qū)間的2DCM構(gòu)象特征，同時也佐證多DCM的分子間FRET高效性。研究對DCM這一分子在多發(fā)色團(tuán)體系中部署為光開關(guān)的情況提供了分子結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和空間布局上的指導(dǎo)作用。