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在用電設(shè)備安全事故頻發(fā)的時(shí)代背景下，水系鋅離子電池因其環(huán)境友好、安全性高以及理論容量高等優(yōu)勢(shì)而成為極具前景的儲(chǔ)能體系。然而，水系鋅金屬電池的發(fā)展受到枝晶生長(zhǎng)嚴(yán)重和析氫腐蝕等問題困擾。針對(duì)上述問題，研究人員的研究重點(diǎn)大都集中在抑制枝晶生長(zhǎng)方面，對(duì)于析氫腐蝕卻少有研究涉及，而這兩者對(duì)于電池性能都是緊密相關(guān)的。人工涂層作為人工保護(hù)層的一種，具有適應(yīng)性強(qiáng)、操作簡(jiǎn)單的特點(diǎn)可以在調(diào)控局部離子濃度和通量的同時(shí)顯著抑制枝晶生長(zhǎng)帶來的體積膨脹。但是，傳統(tǒng)的人工涂層普遍存在功能單一、機(jī)械性能不足、孔隙率差以及浸潤(rùn)性差的特點(diǎn)，且傳統(tǒng)的人工涂層對(duì)于緩解析氫反應(yīng)的研究大都停留在物理阻擋層面（即減少溶劑水或水合鋅離子與電極的直接接觸）。因此，設(shè)計(jì)并制備多功能高性能的人工涂層顯得尤為重要，以期望在抑制枝晶生長(zhǎng)的同時(shí)可以顯著降低水合鋅離子的溶劑化效應(yīng)進(jìn)而抑制析氫反應(yīng)。

近日，華南師范大學(xué)的蘭亞乾教授、陳宜法教授課題組通過制備了一系列的親鋅COFs（如Zn-AAn-COF，Zn-DAAQ-COF，Zn-DAA-COF），并將其作為水系鋅離子電池的人工涂層以抑制水系鋅離子電池的枝晶生長(zhǎng)和析氫反應(yīng)。通過電池性能測(cè)試，分子動(dòng)力學(xué)模擬和密度泛函理論（DFT）計(jì)算等深入探究了高孔隙、功能化的COFs基人工保護(hù)層在電池充放電過程中對(duì)于枝晶生長(zhǎng)的抑制作用及水合鋅離子的去溶劑化效果從而緩解析氫腐蝕。該工作中所制備的COFs基人工涂層具有明確的結(jié)構(gòu)、豐富的成核誘導(dǎo)位點(diǎn)、較好的空間靜電場(chǎng)效應(yīng)以及多級(jí)孔道結(jié)構(gòu)可以在抑制枝晶生長(zhǎng)的同時(shí)顯著緩解析氫腐蝕。該研究揭示了COFs在同時(shí)抑制析氫和枝晶生長(zhǎng)方面巨大的應(yīng)用前景和潛力，為后續(xù)的該領(lǐng)域的研究提供一定的理論參考和實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。

通過一種簡(jiǎn)單且適用性廣泛的策略來同時(shí)抑制鋅水系電池（ZABs）的枝晶生長(zhǎng)和析氫反應(yīng)是當(dāng)下ZABs研究的難點(diǎn)之一。人工涂層作為一種常見保護(hù)層，因其制備過程簡(jiǎn)單、適用性強(qiáng)等優(yōu)勢(shì)而在電池中的應(yīng)用極為廣泛。該保護(hù)層不僅需要滿足孔隙率高、抗應(yīng)變能力強(qiáng)的需求，同時(shí)滿足其在電池反應(yīng)過程中的成核誘導(dǎo)和離子通量調(diào)控的要求。COFs在ZABs電池中的應(yīng)用通常是作為鋅的電極活性材料，受限于COFs自身密度小、導(dǎo)電性差等特性，得到的電池性能通常較差。本文研究人員提出將COFs作為多功能的人工涂層，具有如下優(yōu)勢(shì)：1）發(fā)達(dá)的COFs孔道結(jié)構(gòu)可以加速電解液的浸潤(rùn)，以實(shí)現(xiàn)低內(nèi)阻和高離子電導(dǎo)率；2）二維COFs可以顯著提升人工保護(hù)層的機(jī)械性能和抗應(yīng)變的能力；3）COFs具有的極性官能團(tuán)（如-C=O、-SO₃、-NH₂、-S-、-CF₃等），可以均衡局部離子濃度誘導(dǎo)鋅金屬沉積；4）COFs本身構(gòu)建的空間靜電場(chǎng)，可以有效地降低水合鋅離子的溶劑化效應(yīng)進(jìn)而抑制析氫反應(yīng)。

該工作中，研究人員提出了通過制備了一系列的親鋅COFs（如Zn-AAn-COF，Zn-DAAQ-COF，Zn-DAA-COF），并將其作為水系鋅離子電池的人工涂層以抑制水系鋅離子電池的枝晶生長(zhǎng)和析氫反應(yīng)。這一方法能夠同時(shí)結(jié)合COFs材料的優(yōu)點(diǎn)，使得制備得到的電極保護(hù)層具有出色的孔隙率、浸潤(rùn)性和抗應(yīng)變能力等。研究者使用功能化的人工COFs涂層對(duì)鋅金屬負(fù)極進(jìn)行修飾得到的ZABs電池具有電解液浸潤(rùn)性好、離子傳導(dǎo)高、成核誘導(dǎo)強(qiáng)、去溶劑化效果強(qiáng)等特性，進(jìn)而表現(xiàn)出均勻的離子通量和較低的成核過電勢(shì)以及良好的析氫抑制作用進(jìn)而獲得優(yōu)異的電化學(xué)性能。與純鋅箔電極相比，該改性后的鋅金屬負(fù)極表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性（20 mA cm^-2，3000次循環(huán)）、極低的成核過電勢(shì)（~79.1 mV）和析氫量（0.002 mmol h^-1 cm^-2，比純鋅箔的析氫量小2個(gè)數(shù)量級(jí)）。這項(xiàng)工作為COFs在ZABs電池中的應(yīng)用和探索提供了新的策略。

理論模擬和表面光學(xué)測(cè)試進(jìn)一步證明了COFs的人工保護(hù)層有助于抑制枝晶生長(zhǎng)獲得平滑的鋅金屬沉積。同時(shí)，DFT理論計(jì)算表明該結(jié)構(gòu)可有效降低水合鋅離子的溶劑化效應(yīng)，從而有利于降低析氫反應(yīng)。

最終，該研究揭示了COFs在人工涂層方面具有巨大的應(yīng)用前景和潛力，研究結(jié)果表明COFs基的人工保護(hù)層不僅可以顯著抑制枝晶生長(zhǎng)還可以顯著抑制析氫反應(yīng)，為高性能水性ZABs的研究提供新的方向，對(duì)于多功能人工保護(hù)層的開發(fā)有著重要的啟示作用。