具有多功能和協(xié)同效應(yīng)的多孔異質(zhì)結(jié)構(gòu)電催化劑對于高效的電催化CO2還原反應(yīng)（CO2RR）有很大的好處，但是共價(jià)有機(jī)框架（COFs）和金屬有機(jī)框架（MOFs）基異質(zhì)結(jié)在該領(lǐng)域的研究仍面臨著巨大的挑戰(zhàn)。
基于此，華南師范大學(xué)陳宜法副教授（通訊作者）等人報(bào)道了一系列蜂窩狀多孔結(jié)晶異質(zhì)電催化劑（MCH-X，X =1-4，X代表在MCH合成中從不同MOFs劑量獲得的編號(hào)樣品），并將其成功應(yīng)用于電催化CO2RR。特殊設(shè)計(jì)的異質(zhì)結(jié)具有集成的多孔MOF-模板和超薄COF-涂層，可以實(shí)現(xiàn)高效的CO2吸附/活化，并轉(zhuǎn)化為CH4。其中，最好的是MCH-3表現(xiàn)出極大地抑制了H2的釋放。在電壓為-1.0 V時(shí)，MCH-3的電流密度為-398.1 mA cm-2，以及法拉第效率（FECH4）為76.7%，優(yōu)于物理混合物（38.0%）、MOF@COF沒有蜂窩狀形態(tài)（47.7%）、裸COF（37.5%）和MOF（15.90%）。值得注意的是，MCH-3在-0.9 V至-1.1 V的寬電位范圍內(nèi)法拉第效率保持約70%。此外，基于密度泛函理論（DFT）計(jì)算和各種表征，MOF在促進(jìn)CO2吸附/活化、穩(wěn)定中間體方面的重要作用，以及克服限速步驟的能壘已被深入研究。這是MOF@COF異質(zhì)結(jié)的首次報(bào)道，可以應(yīng)用于高效的CO2RR轉(zhuǎn)化為CH4，也將加速該領(lǐng)域多孔雜化材料的發(fā)展。Honeycomb-like Porous Crystalline Hetero-electrocatalyst for Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202206706.https://doi.org/10.1002/adma.202206706.
