電解水產(chǎn)氫由于其清潔、高效和無污染的特點，已經(jīng)被認為是替代化石能源產(chǎn)氫的有效策略。這其中，高效的催化劑是降低電解水產(chǎn)氫能量消耗的關(guān)鍵之一。目前，貴金屬如Pt、Ir、Ru等是目前常用的電解水催化劑，但是其高昂的價格以及稀缺性阻礙了電解水產(chǎn)氫的發(fā)展。因此，設(shè)計廉價高效的非貴金屬催化劑已迫在眉睫。近年來，異質(zhì)結(jié)構(gòu)筑已成為非貴金屬催化劑設(shè)計的有效策略之一，但是，當(dāng)前依舊缺乏有效策略來設(shè)計合成晶格匹配異質(zhì)結(jié)構(gòu)的電解水催化劑。
鑒于此，西北工業(yè)大學(xué)李炫華教授團隊采用梯度加熱外延生長的策略合成了晶格匹配的Mo2C-Mo2N異質(zhì)結(jié)構(gòu)，所制備的晶格匹配的Mo2C-Mo2N異質(zhì)結(jié)構(gòu)在酸性和堿性環(huán)境中均表現(xiàn)出了優(yōu)越的電催化產(chǎn)氫活性。此外，團隊設(shè)計了一種新型的光熱-電催化水蒸氣裂解裝置，采用晶格匹配的Mo2C-Mo2N作為產(chǎn)氫催化劑實現(xiàn)了高效節(jié)能的電催化水蒸氣裂解產(chǎn)氫。
通過球差電鏡、拉曼光譜、X射線光電子能譜、開爾文力顯微鏡并結(jié)合密度泛函理論計算證明了通過梯度升溫可以調(diào)節(jié)外延生長過程中成核和生長速率，抑制Mo2C-Mo2N異質(zhì)結(jié)構(gòu)形成時的晶格失配，從而形成晶格匹配的Mo2C-Mo2N異質(zhì)結(jié)構(gòu)。 所制備的晶格匹配的Mo2C-Mo2N在酸性和堿性環(huán)境下均表現(xiàn)出了優(yōu)越的電催化產(chǎn)氫活性、快速的動力學(xué)過程以及良好的穩(wěn)定性，優(yōu)于目前所報道的大部分非貴金屬催化劑。這主要歸結(jié)于晶格匹配Mo2C-Mo2N結(jié)構(gòu)高的電導(dǎo)率以及本征活性。密度泛函理論證明了Mo2C-Mo2N結(jié)構(gòu)在酸性環(huán)境中具有接近于0的氫吸附自由能，并且有效優(yōu)化了堿性環(huán)境中產(chǎn)氫的反應(yīng)路徑。 此外，團隊開發(fā)了一種新型的光熱-水蒸氣裂解裝置，實驗表明該裝置在水蒸氣環(huán)境下所需的電壓遠低于在液相水中，并且具有普適性。理論分析表明，水蒸氣環(huán)境中的電解過程可以有效降低界面摩擦阻力，從而加速水蒸氣裂解的動力學(xué)過程。這項工作為高效電解水催化劑設(shè)計提供了新的策略，并創(chuàng)新性的設(shè)計了高效的光熱-電催化水蒸氣裂解裝置。 論文信息 Gradient Heating Epitaxial Growth Well Lattice-Matched Mo2C-Mo2N Heterointerfaces Boost Both Electrocatalytic Hydrogen Evolution and Water Vapor Splitting Youzi Zhang, Peng Guo, Shaohui Guo, Xu Xin, Yijin Wang, Wenjing Huang, Maohuai Wang, Bowen Yang, Ana Jorge Sobrido, Jahan B. Ghasemi, Jiaguo Yu, Anders Hagfeldt, and Xuanhua Li Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202209703
