太陽能轉(zhuǎn)化為氫氣（Solar-to-hydrogen, STH）被認(rèn)為是一種將可再生太陽能轉(zhuǎn)化為無碳?xì)錃獾恼T人途徑。受貴金屬助劑效率低、成本高的限制，實現(xiàn)現(xiàn)實的STH轉(zhuǎn)化需要高性能、高性價比的光催化劑。
基于此，澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋教授和冉景潤博士（共同通訊作者）等人報道了一種由TiO2納米顆粒（NPs）錨固的2D FePS3（2D FPS NSs）納米片，形成TiO2/FePS3的S-型異質(zhì)結(jié)，具有較強的內(nèi)電場，并對其進行了光催化析氫反應(yīng)（HER）測試。所制備的TiO2/FePS3的H2析出速率為99.5 μmol h-1 g-1，比單獨的TiO2的H2析出速率高約1686%。通過瞬態(tài)光致發(fā)光/表面光電壓譜、原位AFM-KPFM、原位X射線光電子能譜（XPS）和基于同步加速器的X射線吸收近邊緣結(jié)構(gòu)（XANES）等一系列表征研究了這一速率急劇增加的原因。值得注意的是，在光激發(fā)下，原位AFM-KPFM對制備的TiO2/FePS3的光生電荷遷移路徑和表面電位變化進行了可視化。此外，原位XPS和理論計算揭示了TiO2和FPS之間密切的電子相互作用。結(jié)果表明，TiO2 NPs與新型2D FPS NSs耦合可形成基于n-p半導(dǎo)體體系的S-型異質(zhì)結(jié)，不僅極大促進了電子-空穴分離/輸運，而且還分別將具有較高氧化還原能力的電子和空穴保留在FPS導(dǎo)帶和TiO2價帶上。因此，TiO2/FePS3 S-型異質(zhì)結(jié)的光催化析氫速率顯著提高。該工作有助于設(shè)計和制備新型的基于2D材料的光催化S-型異質(zhì)結(jié)。TiO2/FePS3 S-Scheme Heterojunction for Greatly Raised Photocatalytic Hydrogen Evolution. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202201449.https://doi.org/10.1002/aenm.202201449.
