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太原理工大學(xué)王華教授和李潔副教授等人報(bào)道了一種通過(guò)叔丁氧基輔助給體兼顧限制分子內(nèi)旋轉(zhuǎn)(RIR)及調(diào)控空間位阻來(lái)平衡分子內(nèi)和分子間相互作用，構(gòu)筑聚集誘導(dǎo)窄帶深藍(lán)熱活化型延遲熒光分子的新策略。與傳統(tǒng)電子給受體型藍(lán)光熱活化延遲熒光材料相比，該體系能夠有效解決聚集態(tài)下材料發(fā)光紅移伴隨譜帶變寬的問(wèn)題，為獲得高效高色純度固態(tài)深藍(lán)光發(fā)射提供了可參考的思路。

熱活化延遲熒光(TADF)材料由于具有理論上100%的激子利用率、環(huán)境和經(jīng)濟(jì)友好特性，被認(rèn)為是有望取代傳統(tǒng)熒光和磷光材料的第三代發(fā)光材料。具有良好固態(tài)發(fā)光性能、高色純度的深藍(lán)光TADF材料在全彩照明與顯示、激光、熒光成像等領(lǐng)域都有強(qiáng)烈的需求。然而，同時(shí)具備寬發(fā)光帶隙、窄半峰寬、高熒光量子產(chǎn)率和高三線態(tài)激子利用率的熱活化型延遲熒光材料仍然具有很大的挑戰(zhàn)性。

傳統(tǒng)的電子給受體型熱活化延遲熒光分子在激發(fā)態(tài)下由于結(jié)構(gòu)弛豫，往往表現(xiàn)出較寬的發(fā)射帶。在聚集態(tài)下，由于分子間相互作用，光譜通常還會(huì)進(jìn)一步紅移和展寬。因此，實(shí)現(xiàn)聚集誘導(dǎo)發(fā)光藍(lán)移(AIBSE)和譜帶窄化，是發(fā)展高色純度深藍(lán)光TADF材料是當(dāng)前迫切需要解決的問(wèn)題。

為了實(shí)現(xiàn)聚集誘導(dǎo)發(fā)光藍(lán)移，需要調(diào)控聚集態(tài)的重組能小于溶液中單分子態(tài)。通常，分子間有效的CH···π和CH···O相互作用有助于穩(wěn)定晶體排列、限制分子內(nèi)旋轉(zhuǎn)；同時(shí)，抑制π···π作用能夠增加分子帶隙，抑制h-聚集的形成及聚集誘導(dǎo)熒光猝滅(ACQ)發(fā)生。通過(guò)調(diào)控平衡上述分子間相互作用，則有望降低聚集態(tài)的重組能，促進(jìn)聚集態(tài)發(fā)光藍(lán)移。然而，具有AIBSE能力和高發(fā)光效率的深藍(lán)光TADF材料仍然匱乏。

基于以上分析，太原理工大學(xué)王華教授和李潔副教授等人以9，9-二甲基阿啶為電子給體，開(kāi)發(fā)了四種二苯基砜衍生物SOpAD、OH-SOpAD、tBuO-SOpAD和tBuO-SOmAD (圖1)。分別采用羥基和叔丁氧基作為輔助給體，依次對(duì)分子內(nèi)/分子間的相互作用和晶體排列方式進(jìn)行調(diào)節(jié)和優(yōu)化。然后采用區(qū)域異構(gòu)化策略來(lái)提高能級(jí)、最小化重組能、抑制非輻射躍遷。通過(guò)給受體結(jié)構(gòu)電子云空間分離和分子內(nèi)/分子間相互作用輔助構(gòu)筑剛性環(huán)境，獲得了具有極小單線態(tài)-三線態(tài)差 (< 0.1 eV)， AIBSE性能優(yōu)異，發(fā)光效率較高的目標(biāo)化合物。tBuO-SOmAD晶體實(shí)現(xiàn)了高效窄帶深藍(lán)光熱活化延遲熒光 (λ_PL = 424 nm, FWHM = 64 nm，Φ_F = 33.6%)， CIE坐標(biāo)為(0.15, 0.08)。基于tBuO-SOmAD的有機(jī)電致發(fā)光器件也表現(xiàn)出窄帶深藍(lán)光電致發(fā)光，F(xiàn)WHM為68 nm, CIE坐標(biāo)為(0.12, 0.09)。