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發(fā)展新型納米粒子-生色團(tuán)雜化手性結(jié)構(gòu)，有望開辟有機(jī)-無機(jī)雜化手性物質(zhì)在光學(xué)、催化、生物等領(lǐng)域的創(chuàng)新應(yīng)用。操控有機(jī)生色團(tuán)在單個(gè)納米粒子或納米粒子超結(jié)構(gòu)表面的自組裝，可為深刻理解有機(jī)和無機(jī)結(jié)構(gòu)單元之間復(fù)雜的手性相互作用提供絕佳范式。高階雜化超結(jié)構(gòu)可以使人們直接觀察來自不同機(jī)制的多尺度手性的演化現(xiàn)象。但迄今為止，控制有機(jī)生色團(tuán)和無機(jī)納米粒子的高階自組裝仍然是一個(gè)巨大的實(shí)驗(yàn)挑戰(zhàn)。

近日，東華大學(xué)的蘭祥課題組與美國(guó)亞利桑那州立大學(xué)的顏灝教授、美國(guó)俄亥俄大學(xué)的Alexander O. Govorov教授、武漢工程大學(xué)的胡華天博士合作，通過DNA折紙術(shù)創(chuàng)制了一種典型的有機(jī)-無機(jī)雜化手性超結(jié)構(gòu)，即分子聚集體和金屬納米粒子的一維鏈狀雜化超結(jié)構(gòu)，該超結(jié)構(gòu)展示出復(fù)雜的多尺度手性演化機(jī)制，包括全局結(jié)構(gòu)手性、誘導(dǎo)等離激元手性和激子耦合手性。

作者展示了DNA折紙術(shù)的多功能性，DNA折紙空腔體既可以內(nèi)嵌金屬納米粒子，并可通過特定“鏈接”序列自組裝生成納米粒子的一維鏈狀超結(jié)構(gòu)，還可以嵌入K21染料分子形成具有螺旋超分子結(jié)構(gòu)的J-聚集體。他們研究了DNA空腔體和金@銀核-殼納米粒子的雜化結(jié)構(gòu)（CavAu@Ag）及其一維鏈狀超結(jié)構(gòu)（ChnAu@Ag）的圓二色光譜，發(fā)現(xiàn)隨著銀殼沉積厚度不斷增加，K21分子J-聚集體的圓二色光譜的譜形在單顆粒雜化結(jié)構(gòu)和一維鏈狀雜化超結(jié)構(gòu)兩個(gè)水平上都被顯著重構(gòu)，由峰-谷雙特征譜線逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)閱畏遄V線；可能由于管狀DNA折紙的介穩(wěn)扭曲，一維鏈狀雜化超結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出全局結(jié)構(gòu)手性，并且伴隨K21分子形成J-聚集體呈現(xiàn)出結(jié)構(gòu)手性和激子耦合手性疊加的特征，形成在特定波段尖銳化的圓二色光譜線形。

作者所構(gòu)建的一維鏈狀雜化超結(jié)構(gòu)展示出多尺度手性演化機(jī)制，其中涉及三種不同類型的基本相互作用，即等離激元耦合、激子耦合和等離激元-激子耦合。當(dāng)前的理論研究進(jìn)展，如基于量子力學(xué)方法和半經(jīng)典方法可對(duì)亞納米尺度和納米尺度的等離激元-激子耦合效應(yīng)分別進(jìn)行相應(yīng)解釋。該工作報(bào)道的一維鏈狀雜化超結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出跨尺度的手性相互作用和多重手性機(jī)制，對(duì)現(xiàn)有的理論模型提出新的挑戰(zhàn)，其中包括如何準(zhǔn)確描述這一多尺度雜化體系中的多分子耦合效應(yīng)、分子取向的影響以及不同尺度效應(yīng)的適用邊界等。因此該工作提供了一個(gè)典型的實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ停瑢⑦M(jìn)一步促進(jìn)多尺度復(fù)雜計(jì)算相關(guān)研究。