大連理工大學(xué)劉迪課題組與西京學(xué)院姚瑞娟課題組以吖啶酮為母體，合成了兩個(gè)分子結(jié)構(gòu)高度扭曲、熱穩(wěn)定性好、載流子傳輸平衡的雙極性主體材料。該類化合物作為綠色磷光及熱活化延遲熒光的主體材料，有效地抑制了發(fā)光器件在高亮度下過快的效率衰減。
有機(jī)電致發(fā)光二極管（Organic Light-Emitting Diode，OLED）具有柔性可折疊、自發(fā)光、廣視角、低能耗等優(yōu)點(diǎn)，在平板顯示和照明領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用。發(fā)光效率較高的磷光材料和熱活化延遲熒光材料激子壽命較長(zhǎng)，導(dǎo)致器件在高電流密度下效率衰減迅速。通過主客體摻雜制作發(fā)光層，可以有效地解決這一問題。摻雜有效地降低了激子濃度，緩解了發(fā)光層中由于激子相互作用而導(dǎo)致的淬滅效應(yīng)。文獻(xiàn)上通常采用兼具電子和空穴傳輸性能的雙極性材料作為OLED發(fā)光層的主體，可以有效地實(shí)現(xiàn)主客體之間的能量傳遞。然而，該類材料仍不能避免高亮度下器件快速的效率滾降。
基于上述考慮，作者以剛性的吖啶酮作為電子受體基團(tuán)，通過苯環(huán)或吡啶環(huán)將咔唑基團(tuán)連接至吖啶酮上，獲得了兩個(gè)剛性強(qiáng)、分子結(jié)構(gòu)高度扭曲的化合物AC-Ph-Cz和AC-Py-Cz。密度泛函理論計(jì)算結(jié)果表明，咔唑的引入并未影響吖啶酮母體的前線軌道能級(jí)分布，而是充當(dāng)了“分子內(nèi)主體”的作用。當(dāng)分子吸收光能，咔唑首先被激發(fā)到達(dá)激發(fā)態(tài)，并將能量傳遞給吖啶酮基團(tuán)，吖啶酮受激發(fā)并輻射躍遷發(fā)光。以AC-Ph-Cz和AC-Py-Cz作為綠色磷光及熱活化延遲熒光OLED的主體材料，取得了良好的器件性能。其中，以AC-Py-Cz作為主體的綠色磷光OLED，最大外量子效率為25.2%，在1000 cd m-2的亮度及10000 cd m-2的高亮度下，效率分別衰減了1.6%及15.9%。為了明確這類化合物抑制效率滾降的機(jī)制，作者對(duì)綠光OLED發(fā)光層摻雜薄膜的發(fā)光動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了研究，結(jié)果顯示摻雜薄膜具有較高的輻射躍遷速率與非輻射躍遷速率（kr/knr ）比，表明發(fā)光層中的激子主要通過輻射躍遷發(fā)光失活而不是非輻射躍遷產(chǎn)熱失活。兩個(gè)主體材料分別摻雜磷光客體Ir(ppy)3薄膜的表面形態(tài)研究表明摻雜薄膜的表面平整，有利于發(fā)光層中載流子的傳輸，從而獲得理想的器件性能。
在這項(xiàng)工作中，作者通過簡(jiǎn)單的方法合成了兩個(gè)器件性能優(yōu)良的雙極性主體材料，并研究了該類材料抑制高亮度下器件效率衰減的原因，對(duì)拓寬雙極性主體材料的種類及其應(yīng)用潛力具有潛在的意義。
論文信息
Acridone-Based Host Materials for Green Phosphorescent and Thermally Activated Delayed Fluorescent OLEDs with Low- Efficiency Roll-Offs
Ruijuan Yao, Di Liu, Huihui Wan, Yongqiang Mei, Jiahui Wang, Rui Cai, Huimin Zhang, Yuzhen Zhao, Zemin He
Chemistry – A European Journal
DOI: 10.1002/chem.202202269
