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薛超&董帆?Small:g-C3N4/Bi/CDs助力CO2光還原

鑒于在新的發(fā)展理念下實(shí)現(xiàn)碳中和目標(biāo)的重要性,合成高效、經(jīng)濟(jì)、穩(wěn)定的光催化劑一直是可持續(xù)光催化CO2還原反應(yīng)(CRR)的優(yōu)先事項(xiàng)。從根本上講,界面電荷傳輸緩慢和產(chǎn)品選擇性差仍是CRR進(jìn)程中的一個(gè)挑戰(zhàn)。

基于此,鄭州大學(xué)薛超副教授和電子科技大學(xué)董帆教授(共同通訊作者)等人報(bào)道了在等離子體輔助光催化CRR中高密度單分散Bi/碳點(diǎn)(CDs)和超薄石墨相氮化碳(g-C3N4)納米網(wǎng)之間的協(xié)同效應(yīng)。

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通過CDs的精確原位限制效應(yīng),高密度單分散0D Bi團(tuán)簇均勻地錨定在2D超薄g-C3N4納米表面。優(yōu)化后的0D/2D g-C3N4/Bi/CDs異質(zhì)結(jié)在沒有任何犧牲劑的情況下,有效產(chǎn)率為22.7 umoL g-1,CO2光還原為CO的選擇性高達(dá)98%。具有LSPR效應(yīng)的等離子體雙團(tuán)簇位點(diǎn)不僅可以捕獲入射光并產(chǎn)生激發(fā)的熱電荷載流子,還可以增強(qiáng)g-C3N4納米的導(dǎo)電性。

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同時(shí),內(nèi)置電場驅(qū)動(dòng)力將等離子體Bi簇和g-C3N4光敏單元的定向注入光生電子調(diào)到相鄰的CDs儲(chǔ)層,從而促進(jìn)CRR過程中的快速分離和定向轉(zhuǎn)移。此外,原位光譜和密度泛函理論(DFT)計(jì)算結(jié)果有力地闡明了電荷轉(zhuǎn)移介導(dǎo)的過程和等離子體輔助的CRR途徑。該工作揭示了等離子體輔助光催化反應(yīng)的機(jī)理,為設(shè)計(jì)高效的等離子體光催化劑提供了途徑。

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Carbon Dots Mediated In Situ Confined Growth of Bi Clusters on g-C3N4 Nanomeshes for Boosting Plasma-Assisted Photoreduction of CO2Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202204154.

https://doi.org/10.1002/smll.202204154.



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