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通過(guò) Sr 摻雜進(jìn)行 A 位取代實(shí)現(xiàn)了LaNiO₃ 鈣鈦礦的相轉(zhuǎn)變和氧空位的形成，顯著提高了電催化N₂還原合成氨的催化活性和穩(wěn)定性。為開(kāi)發(fā)具有可控表面缺陷的新型高效鈣鈦礦基催化劑用于電化學(xué)人工固氮提供了新思路。

氨（NH₃）在社會(huì)中發(fā)揮著至關(guān)重要的作用，已被廣泛應(yīng)用于農(nóng)業(yè)、醫(yī)藥化學(xué)品和能源等領(lǐng)域。目前，通過(guò) Haber-Bosch 實(shí)現(xiàn)的工業(yè)合成氨需要在高溫（400-500℃）、高壓（10-30 MPa）條件下進(jìn)行，導(dǎo)致大量能源消耗和 CO₂ 排放。在環(huán)境條件下實(shí)現(xiàn)電催化氮還原合成氨（NRR）是一種環(huán)?？沙掷m(xù)的策略，但 NN 鍵能較強(qiáng)，需要較高的活化能壘，并與析氫（HER）反應(yīng)存在競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系，導(dǎo)致較低的產(chǎn)氨率和法拉第效率，因此開(kāi)發(fā)高效和高選擇性的 NRR 電催化劑仍具有很大挑戰(zhàn)。

針對(duì)以上問(wèn)題，西北大學(xué)郭曉輝教授課題組報(bào)道了通過(guò)取代鈣鈦礦氧化物 A 位元素誘導(dǎo)的氧空位來(lái)增強(qiáng)N₂的吸附和活化，從而提高 NRR性能。采用溶膠凝膠法成功制備了具有可調(diào)節(jié)的氧空位La_1-xSr_xNiO_3?δ (x=0, 0.3, 0.4, 0.5, 0.6) 鈣鈦礦氧化物。與原始 LaNiO₃ 相比，Sr部分取代La導(dǎo)致Ni²⁺氧化為Ni³⁺，并形成更多的氧空位，使NRR性能均表現(xiàn)出顯著提升，其中，La_0.5Sr_0.5NiO₃表現(xiàn)出最佳的產(chǎn)氨性能，以0.1 M Na₂SO₄為電解液，在-0.7 V電位下的產(chǎn)氨率高達(dá)55.9 g h^-1 mg _cat.^-1，-0.5 V電位下得法拉第效率為23.17%（均相對(duì)于可逆氫電極），該結(jié)果優(yōu)于大多數(shù)鈣鈦礦的產(chǎn)氨性能，并且在-0.7 V電位下連續(xù)八次循環(huán)實(shí)驗(yàn)，產(chǎn)氨率仍可保持在50 g h^-1 mg _cat.^-1以上，證明該催化劑具有較高的電化學(xué)穩(wěn)定性和選擇性。該項(xiàng)研究合成方法簡(jiǎn)單、條件溫和，在NRR中實(shí)現(xiàn)了較好的產(chǎn)氨性能，并深入研究了A位元素的取代對(duì)于性能提高的作用機(jī)理。同時(shí)該研究工作為開(kāi)發(fā)其它具有富含氧空位的鈣鈦礦基納米催化劑用于電化學(xué)人工固氮提供了設(shè)計(jì)思路和理論指導(dǎo)。