析氧反應(yīng)(OER)在水分解、金屬-空氣電池等可再生能源技術(shù)中占有重要地位。金屬-有機(jī)骨架(MOF)是設(shè)計(jì)高效OER電催化劑的理想材料，但其固有的低導(dǎo)電性嚴(yán)重阻礙了電催化活性的發(fā)展。
基于此，浙江大學(xué)侯陽(yáng)、中科院寧波材料所張濤和中科院大連化物所肖建平等開(kāi)發(fā)了一種電化學(xué)策略，通過(guò)石墨烯多層膜的納米約束，以增強(qiáng)低導(dǎo)電性MOF的催化性能。研究人員將商業(yè)石墨箔在0.5 M H2SO4溶液中0.5小時(shí)以展開(kāi)為石墨烯多層膜。隨后，使用特定的有機(jī)鹽溶液作為電解質(zhì)將有機(jī)配體插入擴(kuò)張的石墨烯/石墨層，處理后的石墨箔浸入金屬鹽溶液(如Ni2+或Fe3+)中，在石墨烯多層膜的界面形成MOF插層(NiFe-BTC//G)。在OER過(guò)程中，NiFe-BTC//G在10 mA cm-2電流密度下的過(guò)電位僅為106 mV；其還能夠在10 mA cm-2下連續(xù)運(yùn)行150小時(shí)而沒(méi)有發(fā)生明顯的性能下降。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，石墨烯多層膜納米約束下Fe和Ni物種之間電子轉(zhuǎn)移增強(qiáng)，這使得Ni-O鍵結(jié)合得更強(qiáng)，增強(qiáng)了OER活性。石墨烯多層膜的納米約束不僅在MOF結(jié)構(gòu)中形成高度活性的NiO6-FeO5扭曲的八面體物種，而且還降低了水氧化反應(yīng)的極限電位。此外，研究人員還將該策略應(yīng)用于其他不同結(jié)構(gòu)的MOFs，大大提高了其電催化活性。Exceptional Catalytic Activity of Oxygen Evolution Reaction via Two-dimensional Graphene Multilayer Confined Metal-organic Frameworks. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33847-z
