熱釋電催化是指在熱釋電材料中由溫度波動(dòng)引起的熱釋電表面電荷觸發(fā)的催化反應(yīng)。近年來(lái),熱催化技術(shù)在清潔能源生產(chǎn)和活性氧類(lèi)(ROS)方面受到越來(lái)越多的關(guān)注。然而,現(xiàn)有的熱釋電材料,其熱催化能力依賴于環(huán)境溫度的變化,表現(xiàn)出較低的熱催化效率。
基于此,香港理工大學(xué)黃海濤和香港城市大學(xué)雷黨愿等首先采用水熱法合成了具有三維結(jié)構(gòu)的類(lèi)珊瑚BaTiO3納米粒子,然后用原位生長(zhǎng)的Au納米粒子對(duì)其進(jìn)行包覆(Au/BaTiO3納米粒子),并且研究了等離子體局部加熱下高效快速的熱催化反應(yīng)。
由熱等離子體誘導(dǎo)Au/BaTiO3 NPs熱催化產(chǎn)氫氫,其中在786 mW cm-2輻射功率下60分鐘內(nèi)的氫氣產(chǎn)率達(dá)到133.1±4.4 μmol g-1;并且Au/BaTiO3 NPs在532 nm納秒激光照射下能夠催化全水分解產(chǎn)生的H2和O2。熱催化90分鐘后BaTiO3納米粒子的形態(tài)幾乎沒(méi)有變化,表明Au/BaTiO3納米粒子對(duì)熱催化產(chǎn)氫具有良好的穩(wěn)定性。
表面等離子體誘導(dǎo)局部加熱驅(qū)動(dòng)Au/BaTiO3 NP的熱催化氫生成機(jī)制為:在光照下,Au納米粒子的表面等離子共振會(huì)令其附著的BaTiO3納米粒子的局部溫度迅速上升;BaTiO3表面的無(wú)補(bǔ)償熱釋電電荷可以與周?chē)乃肿臃磻?yīng)生成氫和氧;當(dāng)光照被關(guān)閉時(shí),BaTiO3將經(jīng)歷一個(gè)冷卻循環(huán),產(chǎn)生的熱量迅速散發(fā)到周?chē)乃小?/span>
同樣,在冷卻循環(huán)期間未補(bǔ)償?shù)臒後岆姳砻骐姾蓪⑴c熱催化水分裂。此外,由表面熱釋電荷形成的內(nèi)部電場(chǎng)可以進(jìn)一步促進(jìn)電荷分離和轉(zhuǎn)移,用于熱催化制氫和制氧。
Accelerated Pyro-catalytic Hydrogen Production Enabled by Plasmonic Local Heating of Au on Pyroelectric BaTiO3 Nanoparticles. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33818-4