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李亞棟/王進Angew.:在氧化物團簇上形成原子分散Pt,用于超低溫鋅-空氣電池
鋅-空氣電池(ZABs)由于其理論能量密度高、安全性高、環(huán)保等優(yōu)點,在電子器件中受到了廣泛的關注。為了更好地擴展其應用,ZABs需要在零度以下工作,但這會導致ZAB的電化學性能產(chǎn)生嚴重惡化,因為在這種惡劣的條件下,離子電導率和催化動力學將會非常緩慢。為了在ZABs系統(tǒng)中獲得較高的電化學性能,調(diào)節(jié)放電過程中陰極上的氧還原反應(ORR)性能至關重要。


近日,清華大學李亞棟深圳大學王進等以ZIF-8衍生的氮摻雜碳(CN)為催化劑載體,采用電脈沖方法一步獲得在小FeOx團簇上原子分散的Pt(Pt1-FeOx/CN)。
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這種簡單的方法可以推廣到在許多氧化物團簇上合成原子分散的Pt,包括Pt1-FeOx/CN、Pt1-MnOx/CN、Pt1-CoOx/CN和Pt1-SnOx/CN。
電催化性能測試結果顯示,在電催化ORR過程中,Pt1-FeOx/CN催化劑表現(xiàn)出非常高的半波電位(0.94 V);在堿性介質(zhì)中連續(xù)測試12 h后,仍保持了初始電流密度的98%,而原子分散的Pt1-Fe2O3/CN在大Fe2O3納米顆粒(~15 nm)上的催化性能很差。
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與Pt1-Fe2O3/CN相比,Pt1-FeOx/CN的Pt-O鍵距離和配位數(shù)分別降低了2.5%和20.4%,由于FeOx對Pt-O鍵的調(diào)控,在Pt1-FeOx/CN上獲得了最佳的OH*吸附強度。
更重要的是,Pt1-FeOx/CN獨特的結構和高催化性能使得組裝的鋅-空氣電池在超低溫度(-40°C)下具有優(yōu)異的電化學性能,表現(xiàn)出45.1 mW cm-2的峰值功率密度,并在120 h內(nèi)具有顯著的循環(huán)穩(wěn)定性。
綜上,這項工作突出了原子分散的Pt在小氧化物團簇上(具有可調(diào)Pt-O鍵)的電催化巨大潛力,這也為設計高效的單原子ORR催化劑提供了指導。
Electrical Pulse Induced One-step Formation of Atomically Dispersed Pt on Oxide Clusters for Ultra-Low-Temperature Zinc-Air Battery. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202213366




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