表面結(jié)構(gòu)工程是一種有吸引力的策略，可以利用納米催化劑可控制的暴露面來(lái)優(yōu)化其能量轉(zhuǎn)換性能。過(guò)渡金屬尖晶石氧化物是一類最先進(jìn)的催化劑，可適用于堿性介質(zhì)中的ORR反應(yīng)。
為了提高其對(duì)ORR的電催化性能，在原子水平上精確地調(diào)節(jié)表面結(jié)構(gòu)被認(rèn)為是一種有效的策略。然而，由于缺乏可獲得的合成方法來(lái)定制/控制暴露的晶面，表面結(jié)構(gòu)如何影響催化性能的潛在起源尚未被系統(tǒng)地研究。因此，制備超小尺寸尖晶石氧化物和明確的面控制仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。基于此，紐約州立大學(xué)賓漢姆頓分校方基業(yè)和康奈爾大學(xué)Héctor D. Abru?a等報(bào)道了一種通過(guò)的膠體合成方法來(lái)控制超小型CuMn2O4尖晶石納米催化劑的晶面來(lái)提高ORR性能的策略。經(jīng)過(guò)碳負(fù)載和退火后處理的納米催化劑，純{101}面暴露的尖晶石CuMn2O4納米八面體對(duì)ORR顯示出改善的電催化活性，在0.85 V的質(zhì)量活性(MA)為37.6 A g-1。經(jīng)過(guò)10000個(gè)ORR循環(huán)耐久性測(cè)試，納米八面體仍然保留了24.5 A g-1的MA，這是CuMn2O4尖晶石納米球的兩倍。一系列表征和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，CuMn2O4納米八面體催化劑的ORR活性衰減可能是由于表面Mn3+含量降低和Cu+的存在(對(duì)陽(yáng)離子有序性產(chǎn)生影響，導(dǎo)致催化劑的結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定和ORR活性下降)。總的來(lái)說(shuō)，這項(xiàng)工作提供了一個(gè)新的策略，晶面控制合成的CuMn2O4納米晶體，大大提高了ORR的性能。此外，具有獨(dú)特表面價(jià)態(tài)的面定制納米催化劑可以為深入了解其表面晶格和價(jià)態(tài)相關(guān)的催化性質(zhì)提供獨(dú)特的研究平臺(tái)。Facet Impact of CuMn2O4 Spinel Nanocatalysts on Enhancement of the Oxygen Reduction Reaction in Alkaline Media. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c03275
