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南開大學何良年教授綠色化學團隊通過對酞菁鈷進行分子工程修飾，構建了用于電化學還原低濃度CO₂的催化劑，為酞菁鈷的負載及改善低濃度CO₂電化學還原效率提供了一種有效的分子工程策略。

在分子水平上對酞菁鈷（CoPc）結構進行優(yōu)化，可以使其具有在低過電位下實現(xiàn)高選擇性、高電流密度的潛力，從而成為最具前景的電化學還原CO₂催化劑之一。然而，具有共軛大π體系的CoPc溶解在溶液中或滴涂在電極上時，嚴重的聚集使其展現(xiàn)出較差的電化學CO₂還原能力。此外，CO₂在水相溶液中的低溶解度降低電化學CO₂還原的效率。因此，采用有效的分子工程技術，進行負載化及均勻分散，使其展示優(yōu)異的電化學CO₂還原能力，同時改善低CO₂濃度時的電化學還原效率，是目前設計CO₂還原電催化劑的熱點之一。

有鑒于此，南開大學何良年教授團隊巧妙地選用了具有富氮結構的聚吡咯作為載體，通過原位化學聚合的方法，在碳布表面將修飾了苯磺酸基團的CoPc交聯(lián)到聚吡咯上，不僅能夠實現(xiàn)CoPc的負載，使其均勻分散及提高穩(wěn)定性。富氮結構還有助于富集CO₂，從而提高電化學CO₂還原效率。在相對于可逆氫電極為-0.9 V的電位下電解10 h后，催化劑仍表現(xiàn)出優(yōu)異的產物CO選擇性（對CO的法拉第效率高達95%）。可喜的是，在稀釋的CO₂環(huán)境中（CO₂濃度為18%），也表現(xiàn)出很高CO的選擇性（法拉第效率為90.6%）。相比之下，裸露的CoPc以及CoPc與碳納米管（CNT）物理混合制備的CoPc/CNT則展示出較差的選擇性。在純CO₂中，裸露的CoPc僅展示68%的對CO的法拉第效率，在CO₂濃度為54%時，CoPc/CNT對CO的法拉第效率為82.2%，表明聚吡咯不僅能夠分散CoPc，還能抑制析氫反應，以及富集CO₂從而促進CO₂還原反應的進行。

通過控制實驗確定了該電催化劑中的活性物種為Co離子，并根據(jù)前期相關研究提出了該體系中電化學CO₂還原反應可能的機理：CO₂首先吸附在富氮的聚吡咯上；隨后分別通過電子轉移步驟或耦合的H⁺/e^-轉移步驟，吸附的CO₂配位到還原的Co(I)上，分別形成Co-CO₂-或Co-CO₂H加合物；通過第二次H⁺/e^-轉移進一步還原，形成Co-CO中間體，解吸后得到CO產物。這種簡單的、利用富氮聚合物來負載分子催化劑的分子工程策略，為構建適用于低濃度CO₂還原的電催化體系及原位點還原提供了新策略。