由可再生電力驅(qū)動的電催化CO2還原是可持續(xù)能源儲存和化學(xué)品生產(chǎn)的一種有前途的方法。
基于此，天津大學(xué)馬新賓教授和張生教授（共同通訊作者）等人報道了一種暴露有（001）面的超薄少層SnO2納米片，并顯示出寬的CO2選擇性轉(zhuǎn)化為甲酸鹽的電勢窗口（0.8V）。
柔性Nafion和固體聚四氟乙烯（PTFE）納米顆粒對于構(gòu)建具有更多活性位點(diǎn)的豐富和堅固的三相邊界（TPB）至關(guān)重要，其中CO2和H2O在納米片表面相遇以輸出380 mA·cm-2的高甲酸鹽局部電流密度，選擇性為88.4%。
此外，上述新型Nafion/PTFE/SnO2 TPB多孔結(jié)構(gòu)在1M KOH中極大提高了單程碳效率達(dá)29.3%。
密度泛函理論（DFT）計算揭示了SnO2（001）NSs具有顯著的甲酸鹽生產(chǎn)能力的原因。相對于*COOH（1.86 eV）物種，*OCHO（1.07 eV）的計算自由能（ΔG）呈下降趨勢，表明CO2轉(zhuǎn)化為HCOOH的途徑占主導(dǎo)地位。
此外，由于H*（1.39 eV）相對較高的能壘，在SnO2（001）上也抑制了HER。在SnO2（001）上形成*OCHO的ΔG面小于SnO2（110）面，表明*OCHO中間體更容易穩(wěn)定在SnO2納米片上。
原位衰減全反射-傅里葉變換紅外光譜（ATR-FTIR）顯示，在約1260 cm-1處有寬頻帶，是*OCHO或*HCOO-物種的C-H振動峰。
頻率信號向負(fù)移方向增加，表明地層形成加速。單齒m-HCOO-的特征峰在~1376和~1722 cm-1處為弱峰，信號較弱可能是由于HCOOH的快速解吸所致。
Tailoring microenvironment for enhanced electrochemical CO2 reduction on ultrathin tin oxide derived nanosheets. Nano Energy, 2022, DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.108031.
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.108031.
