利用可再生電能驅動CO2電催化還原制高值多碳化學品，如乙烯、乙醇，不僅可以實現(xiàn)CO2的高值化利用，還可實現(xiàn)可再生電能到化學能的存儲。高效電催化劑的研發(fā)是該領域的研究重點之一。
CO2電催化還原制多碳產物中，銅基催化劑是唯一兼具高活性和高選擇性的一類催化劑。目前已發(fā)展出摻雜、合金化、表面分子修飾等多種策略用于提高銅基催化劑的性能，但由于催化劑組成和反應機理的復雜性，催化劑開發(fā)過程往往需要大量反復試驗來篩選，研發(fā)效率較低，而構建催化劑的自動化快速篩選平臺，可以顯著提高高效催化劑的研發(fā)效率。
近日，廈門大學王野教授&謝順吉教授團隊與汪騁教授團隊合作，搭建了一個以自動化流動電解池為核心的快速篩選平臺，在約55小時的工作時間內完成了109種銅基雙金屬催化劑的性能評估，發(fā)現(xiàn)了性能優(yōu)異的鎂銅催化劑，據(jù)此合成的鎂修飾銅(Mg-Cu)催化劑在1.0 A cm?2電流密度下，C2+法拉第效率可達80%。
快速篩選平臺主要通過Labview程序自動控制以實現(xiàn)快速、自動的電解池組裝和催化劑性能測試流程。作者對109種銅基雙金屬催化劑進行了電催化還原CO2性能評價，得到了942組有效測試數(shù)據(jù)，并以熱圖的形式對產物數(shù)據(jù)進行可視化處理，發(fā)現(xiàn)Mg物種與Cu復合的雙金屬催化劑具有優(yōu)異的C2+選擇性。據(jù)此，設計合成了一種在CuxO納米顆粒表面沉積Mg物種的Mg-Cu催化劑，并深入研究了該催化劑的電催化性能和Mg物種的促進作用及其作用機制。 Mg-Cu催化劑在?0.69 ~ ?0.77 V vs RHE的電位范圍內，實現(xiàn)了0.65~1.0 A cm?2的高電流密度，C2+法拉第效率≥ 80%（乙烯~70%）。在0.65 A cm?2的恒定電流密度下，可連續(xù)穩(wěn)定運行48小時。通過原位電化學表征和控制實驗的系統(tǒng)研究，揭示了Mg2+物種在CO2還原條件下可穩(wěn)定Mg-Cu催化劑上的Cu+位點，進而增強CO2活化、提高催化劑表面*CO覆蓋度、促進C?C偶聯(lián)生成C2+產物。 該工作為高效電催化劑的快速研發(fā)提供了一種可行的方法，并有望從CO2還原反應拓展到N2還原、析氧、CH4氧化等反應過程，可通過快速篩選建立一個可靠的大規(guī)模催化劑性能數(shù)據(jù)庫，用于機器學習、理論研究和催化劑理性設計。 論文信息 Fast Screening for Cu-based Bimetallic Electrocatalysts: Efficient Electrocatalytic Reduction of CO2 to C2+ Products on Magnesium-Copper Mingcan Xie, Yan Shen, Wenchao Ma, Diye Wei, Biao Zhang, Zihan Wang, Yihan Wang, Prof. Qinghong Zhang, Prof. Shunji Xie, Prof. Cheng Wang, Prof. Ye Wang 文章的共同第一作者是廈門大學的博士研究生謝明燦和博士研究生沈衍。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202213423
