氧化物納米顆粒的晶面與納米顆粒的形態(tài)有關(guān)，這決定了其表面組成和表面結(jié)構(gòu)。近年來，由于在合成具有優(yōu)勢(shì)晶面的均勻氧化物納米晶方面的進(jìn)展，晶面越來越多地被用于調(diào)節(jié)與氧化物有關(guān)的催化劑的表面化學(xué)和催化。
水煤氣變換(WGS)反應(yīng)是一種由CO和H2O反應(yīng)產(chǎn)H2的工業(yè)應(yīng)用反應(yīng)。在WGS反應(yīng)中，Pt/氧化物催化劑的氧化物形態(tài)效應(yīng)雖然得到了廣泛的應(yīng)用，但迄今為止還沒有對(duì)其機(jī)理進(jìn)行研究。近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)黃偉新課題組在銳鈦礦型TiO2納米晶體上負(fù)載大小相似的Pt納米顆粒，其形態(tài)主要分為暴露{001}面(TiO2{001})，{100}面(TiO2{100})和{101}面(TiO2{101})，以研究在WGS反應(yīng)中TiO2形態(tài)對(duì)Pt/TiO2催化劑催化活性的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，CO轉(zhuǎn)化率遵循Pt/TiO2{100}≈Pt/TiO2{101}>Pt/TiO2{001}的順序，但Pt/TiO2{100}、Pt/TiO2{101}和Pt/TiO2{001}催化劑的表觀活化能相似。此外，與Pt/TiO2{100}和Pt/TiO2{101}催化劑相比，Pt/TiO2{001}催化劑具有較少的表面氧空位和具有活性的Pt-OV，TiO2界面位點(diǎn)，這主要是由于相比在Pt/TiO2{001}催化劑上，氧空位在TiO2{100}和TiO2{101}表面比表面更穩(wěn)定；而在Pt/TiO2{001}催化劑上，碳酸鹽和碳酸氫鹽在Pt/TiO2界面上聚集，而在Pt/TiO2{100}和Pt/TiO2{101}催化劑上幾乎沒有聚集，以上均導(dǎo)致Pt/TiO2{001}催化劑對(duì)WGS反應(yīng)的催化活性較差。總的來說，以上結(jié)果為進(jìn)一步了解Pt/TiO2催化劑在WGS反應(yīng)中的活性-結(jié)構(gòu)關(guān)系提供了理論依據(jù)。Titania-Morphology-Dependent Pt–TiO2 Interfacial Catalysis in Water-Gas Shift Reaction ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c04046
