開發(fā)具有高質量負載和高效電子/離子傳輸?shù)娜嵝噪姌O具有重要意義，但創(chuàng)新適用于高能密度應用的電極結構仍具有挑戰(zhàn)。
基于此，華南理工大學王小慧教授和英國倫敦大學學院何冠杰博士（共同通訊作者）等人通過犧牲模板法在界面工程纖維素織物中原位形成了木質素磺酸鹽衍生的N/S共摻雜石墨碳（NS-(DA)n-Cell）。實驗和理論計算都表明，形成的石榴狀結構具有連續(xù)的導電途徑和多孔特性，允許在整個結構充分傳輸離子/電子。所獲得的柔性電極可提供6534 mF cm-2（335.1 F g-1）的顯著集成電容，并且在工業(yè)適用的負載量為19.5 mg cm-2時具有優(yōu)越的穩(wěn)定性。為了揭示NS-(DA)n-Cell陽極顯著電化學性能的潛在機理，進行了理論計算。這種多孔結構為電解質離子在電極中擴散提供了豐富的途徑，導致沿電極深度方向出現(xiàn)低濃度梯度。相反，沒有界面改性的電極層排列密集，導致電解質離子擴散速率較慢，電解質離子僅積聚在電極表面。通過水接觸角測量，電解液滴與NS-(DA)n-Cell電極接觸時被迅速吸收，通過雜原子摻雜表面化學提高電解質的親和力和潤濕性，進一步加速了電解質離子的傳輸。因此，這種獨特的具有超親水性表面的多孔石榴狀結構可以保證在高質量負載下足夠的電解質離子傳輸。電荷密度差分圖表明，電荷聚集在N、S摻雜原子周圍。態(tài)密度圖表明，與未摻雜石墨碳相比，N/S共摻雜石墨碳的費米能級直接移動到導帶，有利于提高電子電導率。H+在未摻雜石墨碳表面的吸附能為1.42 eV，N、S共摻雜后，H+在N/S共摻雜石墨碳的S和N位點的吸附能分別為0.60和-1.39 eV，表明H+的吸附能力顯著提高。N、S共摻雜通過獨特的多孔石榴狀結構保證了足夠的離子傳輸能力，提高了電導率并增強了H+吸附能力，有助于NS-(DA)n-Cell陽極表現(xiàn)出顯著的電化學性能。Interface Engineering of Biomass-Derived Carbon used as Ultrahigh-Energy-Density and Practical Mass-Loading Supercapacitor Electrodes. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202212078.https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202212078.
