通過光熱催化過程，將溫室氣體二氧化碳和可再生能源制取的氫氣轉(zhuǎn)化為燃料或化學(xué)原料，有望實(shí)現(xiàn)二氧化碳資源化利用，助力實(shí)現(xiàn)碳達(dá)峰碳中和目標(biāo)?，F(xiàn)有光熱催化劑研究主要集中于浸漬法制備的負(fù)載型單組分金屬納米顆粒，尺寸形貌難以調(diào)控，催化性能還有待改善。膠體合成法制備的單分散雙金屬納米晶擁有特定且可調(diào)的形貌、結(jié)構(gòu)、組成，以及組分之間的“協(xié)同效應(yīng)”，為上述問題提供了可行的解決方案。但是現(xiàn)如今單分散雙金屬納米晶在光熱催化中應(yīng)用較少，其組分與催化性能之間關(guān)系不明確，這阻礙了催化反應(yīng)機(jī)理的探究以及催化劑構(gòu)效關(guān)系的認(rèn)識(shí)，難以實(shí)現(xiàn)高效催化劑的理性設(shè)計(jì)。近日，蘇州大學(xué)何樂教授課題組通過膠體合成法，成功制備出不同比例的PdNi 單分散金屬納米晶顆粒，并探究了其組分對光熱催化二氧化碳加氫性能的影響規(guī)律。
圖1. PdNi 納米晶的結(jié)構(gòu)表征 圖2. PdNi 納米晶催化劑在不同反應(yīng)器中的光熱二氧化碳加氫性能 本文分別在固定相和流動(dòng)相反應(yīng)器中表征了不同金屬納米晶催化劑的光熱二氧化碳加氫性能。結(jié)果表明，Ni元素的增加提高了催化活性，但降低了一氧化碳的選擇性。其中，Pd4Ni1-SiO2催化劑展現(xiàn)出接近100%的一氧化碳選擇性，超高的活性以及穩(wěn)定性。表面溫度，等效溫度等表征證實(shí)Ni元素的引入提高了催化劑的吸光能力和光熱轉(zhuǎn)化性能，進(jìn)而導(dǎo)致了二氧化碳加氫反應(yīng)的高活性。原位漫反射紅外傅里葉變換光譜證明一氧化碳的快速脫附是Pd4Ni1-SiO2催化劑在光熱二氧化碳加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出高選擇性的原因。而二氧化硅半包覆的特殊結(jié)構(gòu)導(dǎo)致了催化劑的高穩(wěn)定性。本工作通過雙金屬納米晶組分的調(diào)控，探究了其與光熱催化性能之間的相互關(guān)系，為雙金屬納米晶進(jìn)一步發(fā)展邁下了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。 論文信息 Photothermal Catalytic CO2 Hydrogenation with High Activity and Tailored Selectivity Over Monodispersed Pd-Ni Nanoalloys Dr. Zhijie Zhu, Xu Hu, Prof. Xingda An, Mengqi Xiao, Prof. Liang Zhang, Prof. Chaoran Li, Prof. Le He Chemistry – An Asian Journal DOI: 10.1002/asia.202200993
