引入2D有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦作為鈍化劑是提高鈣鈦礦太陽(yáng)能電池性能和熱穩(wěn)定性的一種有效策略，但目前對(duì)2D鈣鈦礦的結(jié)構(gòu)與化學(xué)性質(zhì)如何影響2D/3D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)的性能仍不清楚，導(dǎo)致對(duì)2D鈣鈦礦的選擇仍處于試錯(cuò)階段。
針對(duì)如何選擇2D鈣鈦礦鈍化劑來(lái)提高2D/3D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)電荷傳輸性能這一科學(xué)問題，近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)羅毅&葉樹集教授團(tuán)隊(duì)，利用對(duì)稱性敏感的和頻振動(dòng)光譜技術(shù)(SFG-VS),結(jié)合光泵浦-太赫茲探測(cè)技術(shù)(OPTPS)及熒光(PL)光譜等手段，揭示了2D鈣鈦礦結(jié)構(gòu)有序度如何調(diào)控2D/3D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)電子無(wú)序度，進(jìn)而調(diào)控2D/3D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)電荷傳輸性能的規(guī)律。
作者以四種苯環(huán)不同位點(diǎn)氟取代的有機(jī)陽(yáng)離子（分別為苯乙胺（PEA）、鄰氟苯乙胺（o-FPEA）、間氟苯乙胺（m-FPEA）和對(duì)氟苯乙胺（p-FPEA））2D鈣鈦礦作為鈍化劑，系統(tǒng)研究了不同含量的鈍化劑對(duì)3D鈣鈦礦FA0.8Cs0.2PbI3電荷傳輸性能的影響。利用PL和OPTPS對(duì)四種2D鈣鈦礦鈍化3D鈣鈦礦FA0.8Cs0.2PbI3所形成的2D/3D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)進(jìn)行了光電性能的測(cè)試。 結(jié)果表明，2D/3D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)的PL強(qiáng)度和壽命、載流子遷移率及載流子擴(kuò)散長(zhǎng)度隨著2D鈣鈦礦含量的增加呈現(xiàn)出先增高后降低的趨勢(shì)，當(dāng)2D鈣鈦礦濃度在16.67%時(shí)，2D/3D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)具有最佳的光電性能。此濃度下，2D/3D鈣鈦礦體系中的PL強(qiáng)度及壽命、載流子遷移率及擴(kuò)散長(zhǎng)度與鈍化的2D鈣鈦礦有如下變化順序：p-FPEA2PbI4>m-FPEA2PbI4>PEA2PbI4>o-FPEA2PbI4。 最后作者利用SFG-VS測(cè)量2D鈣鈦礦的結(jié)構(gòu)有序度，利用紫外-可見吸收光譜技術(shù)表征2D/3D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)電子無(wú)序度。在類似能級(jí)排列條件下，2D鈣鈦礦苯環(huán)有機(jī)基團(tuán)的結(jié)構(gòu)有序度有效降低2D/3D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)電子無(wú)序度，進(jìn)而大幅度提高2D/3D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)構(gòu)的光致發(fā)光壽命、載流子遷移率以及擴(kuò)散長(zhǎng)度等光電性能。在該構(gòu)效關(guān)系指導(dǎo)下，作者成功制備出具有1.3微秒超長(zhǎng)熒光壽命，約18.56 cm2V-1s-1載流子遷移率，約7.85微米載流子擴(kuò)散長(zhǎng)度的2D/3D異質(zhì)結(jié)薄膜。該薄膜載流子擴(kuò)散長(zhǎng)度達(dá)到了一些鈣鈦礦單晶中的載流子擴(kuò)散長(zhǎng)度（>5微米）的水平。該工作展現(xiàn)了和頻振動(dòng)光譜和光泵浦-太赫茲探測(cè)技術(shù)在揭示光轉(zhuǎn)換材料構(gòu)效關(guān)系中所發(fā)揮的獨(dú)特作用。構(gòu)效關(guān)系的揭示有望為設(shè)計(jì)更加高效穩(wěn)定的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池及相關(guān)光電器件提供指導(dǎo)。 論文信息 Boosting Charge Transport in a 2D/3D Perovskite Heterostructure by Selecting an Ordered 2D Perovskite as the Passivator Dr. Chuanzhao Li, Renlong Zhu, Zhe Yang, Jing Lai, Dr. Junjun Tan, Prof. Yi Luo, Prof. Shuji Ye 文章的第一作者是李傳召，朱仁龍，楊哲。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202214208
