電化學二氧化碳還原(ECR)是當下熱門研究課題之一。金屬-Nx-C單原子催化劑（M-Nx-C SACs）作為一類新興的、具有廣闊應用前景的ECR催化劑，受到了廣泛的關注。然而，由于M-Nx-C高度對稱的配體構型可能導致活性中心對中間體的不恰當吸附強度，從而影響其對ECR的選擇性和活性。而雜原子摻雜的不對稱的M-Nx-C SACs，通過雜原子對中心金屬的局部環(huán)境（包括配位環(huán)境和周圍原子的電負性）產(chǎn)生影響，從而影響ECR性能。
近日，青島科技大學姜魯華教授團隊詳細回顧并總結了雜原子摻雜的不對稱的M-Nx-C SACs在ECR應用中的最新進展和挑戰(zhàn)。重點介紹了相應的合成策略、物理表征；總結并概括了雜原子在提高不對稱M-Nx-C SACs產(chǎn)物選擇性和ECR活性的原因；最后，在提高原子負載率、增強ECR活性、使用原位表征技術以及ECR評價標準等方面的研究前景進行了展望。 雜原子摻雜的不對稱M-Nx-C SACs的合成旨在構建不對稱的局部微觀結構，其合成策略主要包括熱解法、球磨法、熱解法、氣相沉積法和原子層沉積法等，也可以將幾種手段聯(lián)用以制備目標產(chǎn)物。理想的載體和金屬中心配位環(huán)境的精確控制，可以獲得具有更優(yōu)性能的ECR催化劑。這類催化劑中明確的構型有助于從原子水平上理解其催化機理以及結構與電催化性能之間的關系?？傮w來看，這類催化劑是通過影響中心金屬的電子結構來提高ECR的活性，但具體的影響方式又有所不同。雖然M-Nx-C SACs在ECR領域應用廣泛，但在提高原子負載率、提高ECR活性、原位技術在理解反應機理中的應用以及ECR評價標準等方面仍存在不足，需要繼續(xù)探索和改進。 論文信息 Heteroatom-Doped Asymmetric Metal-Nx-C Single Atom Catalysts for Electrochemical CO2 Reduction Reaction Linghui Kong, Min Wang, and Luhua Jiang 文章第一作者為青島科技大學碩士研究生孔令輝。 Chemistry – An Asian Journal DOI:10.1002/asia.202200939
