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JACS: 原子精確納米團簇的三螺旋自組裝
第一作者：Hao Li;Pu Wang;Chen Zhu


通訊作者：Xi Kang,Manzhou Zhu;Yong Pei
通訊單位：安徽大學；湘潭大學

研究內容：
螺旋納米超結構的構建一直是一個具有挑戰(zhàn)性的工作，在原子級操縱方面幾乎沒有取得進展。本文從分子和超分子兩個方面研究了全硫醇穩(wěn)定的Au6Cu6(4-MeOBT)12納米團簇的結構，得到了團簇間分層三螺旋結構?；谠泳_結構，闡明了團簇間組裝的機理，結果表明團簇間組裝是一種光內旋轉誘導的自組裝過程。這項工作展示了原子精確納米團簇的分層三螺旋組裝，它允許在原子水平上深入理解復雜的螺旋結構/行為。
 


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要點一：
構建了Au6Cu6(4MeOBT)12納米團簇的分層三螺旋組裝，在超晶格中形成連續(xù)的內核和外基序結構,這種三螺旋自組裝是由于Au6Cu6(4-MeOBT)12分子間存在豐富的相互作用包括π-π堆積、C-H··O氫鍵和C-H··π相互作用。

要點二：
通過DFT計算、光吸收、拉曼散射和瞬態(tài)吸收等光學測量手段，研究了離散納米團簇單體和組裝的團簇三螺旋聚合物在電子結構上的差異，表明豐富的分子間相互作用有利于螺旋狀納米團簇的快速形成。本文提出的Au6Cu6(4-MeOBT)12三螺旋組裝體具有重要意義，因為它不僅為在超分子水平上分析金屬納米團簇復雜的層次結構提供了一個平臺，而且為納米超結構的螺旋組裝提供了新的原子水平的見解。


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圖1.Au6Cu6(4-MeObt)12單體的結構解剖和[Au6Cu6(4-MeObT)12]2二聚體的自組織。(A)三角形Au3核。(B)Cu3S3環(huán)。(C)Cu3S3@Au3@Cu3S3核。(D)AuS2主題。(E)Au6Cu6(4-MeOBT)12骨架。(F)Au6Cu6(4-MeOBT)12單體的總結構。(G)[Au6Cu6(4-MeOBT)12]2二聚體的總結構。顏色標簽：黃色=Au；綠色=Cu；紅色=S；灰色=C；藍色=O。為了清楚起見，省略了H原子。
 


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圖2.Au6Cu6(4-MeOBT)12在超晶格中的分層三螺旋組裝。[Au6Cu6(4-MeOBT)12]24三螺旋聚集體的（A,C）帶圖和（B,D）晶體結構。[Au6Cu6(4-MeOBT)12]24聚集體的左旋螺旋組裝。[Au6Cu6(4-MeOBT)12]24聚集體的（C,D）右旋螺旋組裝。為了突出三螺旋組合，每個螺旋線性鏈（包括由連續(xù)的S-Au-S子單元組成的三個內部核鏈和三個外部基序鏈）用相同的顏色描繪（更多細節(jié)見圖S11)。
 


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圖3.[Au6Cu6(4-MeOBT)12]2二聚體的分子間相互作用和聚集體。(A)[Au6Cu6(4-MeOBT)12]2二聚體中的π-π堆積。(B)[Au6Cu6(4-MeOBT)12]2二聚體中的C-H···O氫鍵。(C)計算[Au6Cu6(4-MeOBT)12]2二聚體扭轉勢能隨簇間旋轉角的變化趨勢。(D)Au6Cu6(4-MeObT)12單體（左）和[Au6Cu6(4-MeObT)12]2二聚體（右）的HOMO和LUMO的電子密度分布。原子的顏色如圖1所示。
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