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研究內(nèi)容：

該作者設(shè)計(jì)合成了一個金納米團(tuán)簇Au₁₇Cd₂(PNP)₂(SR)₁₂ (PNP = 2,6雙(二苯膦甲基)吡啶，SR = 4-MeOPhS)，由一個二十面體Au₁₃核、兩個Au₂CdS₆短鏈基序和兩個PNP鉗形配體組成。這種鎘和PNP鉗形配體共修飾的金納米團(tuán)簇在KA²反應(yīng)中具有較高的催化效率，具有周轉(zhuǎn)數(shù)（TON）高、反應(yīng)條件溫和、底物范圍廣、催化劑可循環(huán)利用等特點(diǎn)。Au₁₇Cd₂(PNP)₂(SR)₁₂與結(jié)構(gòu)相似的單一鎘（或PNP）修飾金納米團(tuán)簇的催化性能比較表明，鎘和PNP在表面的共存對金納米團(tuán)簇的高催化活性至關(guān)重要。該工作對開發(fā)高效的級聯(lián)反應(yīng)催化劑和發(fā)掘金屬納米團(tuán)簇在有機(jī)轉(zhuǎn)化中的催化潛力具有一定的啟示意義。

要點(diǎn)一：

Au₁₇Cd₂(PNP)₂(SR)₁₂在酮、胺和炔的級聯(lián)反應(yīng)中表現(xiàn)出較高的催化活性。機(jī)制研究表明Au₁₇Cd₂(PNP)₂(SR)₁₂在KA²反應(yīng)中的高催化活性源于Au₁₃核、PNP鉗形配體和Au₂Cd(SR)₆短鏈基序的協(xié)同作用。

要點(diǎn)二：

Au₁₇Cd₂(PNP)₂(SR)₁₂催化的KA²反應(yīng)效率高，反應(yīng)條件溫和，操作簡單，催化劑可循環(huán)利用。該工作可能為高效級聯(lián)過程開辟新的機(jī)會，并刺激更多關(guān)于納米團(tuán)簇催化有機(jī)轉(zhuǎn)化的研究。

圖1 Au₁₇Cd₂(PNP)₂(SR)₁₂的UV-vis (A)、ESI-MS (B)、XPS (C)和DPV (D)結(jié)果。

圖2 Au₁₇Cd₂(PNP)₂(SR)₁₂的總結(jié)構(gòu)(A)和結(jié)構(gòu)解剖(B)。

圖3 不同催化劑在KA²反應(yīng)中的催化結(jié)果。

圖4 Au₁₇Cd₂(PNP)₂(SR)₁₂催化前后的ESI-MS (A)和UV-vis (B)光譜。

圖5 (A) Au₁₃(PNP)₄(CN)₄的結(jié)構(gòu)及其催化性能。(B) Au₁₉Cd₃(SR)₁₈的結(jié)構(gòu)及其催化性能。(C) Au₁₇Cd₂(PNP)₂(SR)₁₂結(jié)合3a或1a + 2a的原位核磁共振結(jié)果。