Haber-Bosch法作為應(yīng)用最廣泛的工業(yè)合成氨方法，存在著能耗大、二氧化碳排放多的問題。電催化還原硝酸鹽制氨是一種能與可再生能源相結(jié)合用于替代Haber-Bosch法的理想策略。然而緩慢的電子還原過程，以及析氫反應(yīng)（HER）的劇烈競爭導致氨的選擇性和產(chǎn)率低。因此設(shè)計具有快速電荷轉(zhuǎn)移能力和高活性的催化劑對該領(lǐng)域顯得尤為重要。
含氧空位的TiO2具有良好的電化學性能，鐵(Fe)作為Harper-Bosch過程中的活性物質(zhì)是一種潛在的硝酸鹽還原催化劑。因此，受雙陽離子結(jié)構(gòu)的啟發(fā)，電子科技大學材料與能源學院李廷帥博士課題組采用一種簡便的靜電紡絲/煅燒方法，制備了高活性、高穩(wěn)定性的富氧空位Fe2TiO5納米纖維電催化劑。掃描電子顯微鏡與高分辨透射電子顯微鏡證實一維納米纖維材料的均勻性。 電催化還原性能測試實驗證明，富氧空位Fe2TiO-5材料表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學動力學特征（具有大的電化學活性表面積、低的電化學阻抗）。在?1.0 V vs. RHE下，氨產(chǎn)率和法拉第效率分別為0.73 mmol h-1 mg-1cat.和87.6%，優(yōu)于大多數(shù)近期報道的金屬基電催化劑。并且，在長時間的循環(huán)穩(wěn)定性測試中，仍然能保持高選擇性。DFT理論計算表明，氧空位引入增強了催化劑的導電性，吸附硝酸鹽的自由能降低為-0.28 eV，從而促進了還原反應(yīng)動力學。 該工作不僅開發(fā)了一種高效穩(wěn)定的電化學催化還原制備氨氣的材料，也對氧空位的形成對于催化活性提高機理進行了細致探討，這為后續(xù)合理設(shè)計具有高法拉第效率和高產(chǎn)氨能力的雙陽離子氧化物電催化劑提供了一種新策略。 論文信息 Durable Electrocatalytic Reduction of Nitrate to Ammonia over Defective Pseudobrookite Fe2TiO5 Nanofibers with Abundant Oxygen Vacancies Hongting Du, Haoran Guo, Kaike Wang, Xiangning Du, BayuAdmasu Beshiwork, Shengjun Sun, Yongsong Luo, Qian Liu, Tingshuai Li, and Xuping Sun Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202215782
