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Chem. Eur. J. :載體氧空位用于限制Pt團簇粒徑提升其催化氧化性能

南京大學高飛課題組最近報道了一種Ce-Sn固溶體(CSO)負載Pt的高性能CO氧化催化劑(Pt/CSO)。該研究利用具有高濃度表面氧空位的載體去限制還原活化后的鉑團簇粒徑,從而顯著提升了催化劑還原活化后的催化性能。


隨著日益嚴苛的機動車尾氣排放法規(guī)的實行,亟需研發(fā)更加經(jīng)濟實用的高效催化劑實現(xiàn)機動車尾氣凈化的需求。在眾多催化劑中,由于Pt-CeO2材料出色的催化性能而受到研究者的廣泛關(guān)注。在研究過程中人們發(fā)現(xiàn),Pt物種的粒徑是影響其催化性能的一個關(guān)鍵因素,而如何實現(xiàn)高活性Pt物種粒徑的調(diào)控一直是環(huán)境催化領(lǐng)域熱門的研究課題之一。



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為此,高飛課題組通過簡單的摻雜策略合成了具有豐富氧空位的鈰錫固溶體(CSO),在負載Pt物種后通過簡單的CO(通常存在于尾氣排放中的物種)還原活化處理,Pt/CSO的CO催化氧化性能明顯優(yōu)于傳統(tǒng)的Pt/CeO2催化劑。系列物理化學表征結(jié)果表明,高分散的Pt單位點在CO還原后轉(zhuǎn)變?yōu)镻t團簇,而由于載體表面氧空位的限制,在CSO上產(chǎn)生的鉑團簇(約1.2 nm)比在CeO2上(約1.8 nm)小得多,而尺寸更小的Pt團簇意味著暴露更多的Pt位點和Pt-CSO活性界面用于吸附和活化CO/O2,進而明顯提高了催化劑的催化性能。


該工作從金屬載體相互作用入手,通過調(diào)節(jié)金屬氧化物載體氧空位濃度并結(jié)合活化后處理,實現(xiàn)了高活性Pt物種粒徑的調(diào)控,為設(shè)計合成高效的尾氣后處理催化劑提供了新的思路。

文信息

Fabricating Robust Pt Clusters on Sn-Doped CeO2 for CO Oxidation: A Deep Insight into Support Engineering and Surface Structural Evolution

Qinglong Liu, Peng Yang, Wei Tan, Haowei Yu, Jiawei Ji, Cong Wu, Yandi Cai, Shaohua Xie, Fudong Liu, Song Hong, Kaili Ma, Fei Gao, Lin Dong

文章第一作者是南京大學博士研究生劉慶龍,通訊作者為南京大學高飛副教授。


研究得到了國家自然科學基金(21972063)及江蘇省自然科學基金(BK20200012)的資助。


Chemistry – A European Journal 

DOI: 10.1002/chem.202203432




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