鉑基貴金屬材料作為最先進(jìn)的HER催化劑，其在堿性條件下的性能不理想，而且其成本高，地球上豐度低，極大地阻礙了其工業(yè)化應(yīng)用。因此，制備高效催化析氫的低成本電催化劑，對(duì)促進(jìn)水分解技術(shù)的大規(guī)模應(yīng)用具有重要意義。
基于此，湖南大學(xué)韓磊、王雙印、西安交通大學(xué)蘇亞瓊和中南大學(xué)孫焱焱等采用多金屬氧酸鹽-有機(jī)絡(luò)合物誘導(dǎo)碳化的方法，利用磷鉬酸銨和多巴胺構(gòu)建了包裹在具有海膽結(jié)構(gòu)的氮摻雜碳中的MoO2/Mo3P/Mo2C三界面異質(zhì)結(jié)(MoOPC@NC)。電化學(xué)性能測(cè)試結(jié)果顯示，最優(yōu)的MoOPC@NC-200在堿性條件下，電流密度為10 mA cm?2下的HER過(guò)電位為69 mV，Tafel斜率為60.4 mV dec?1，其性能遠(yuǎn)優(yōu)于文獻(xiàn)報(bào)道的其他鉬基催化劑。此外，MoOPC@NC-200催化劑能夠在10 mA cm?2電流密度下連續(xù)運(yùn)行125小時(shí)，并且其性能和形貌沒(méi)有發(fā)生明顯變化，表明其具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，與相應(yīng)的單組分相比，MoO2/Mo3P/Mo2C三界面異質(zhì)結(jié)中Mo2C和Mo3P在HER過(guò)程分別作為水解離位點(diǎn)和H*吸附/解吸位點(diǎn)，其協(xié)同效應(yīng)導(dǎo)致催化劑具有較低的水解離能壘(ΔGH2O=-1.28 eV)和氫吸附自由能(ΔGH*=-0.41 eV)，從而促進(jìn)了電催化水分解。總的來(lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作證明了異質(zhì)結(jié)構(gòu)和的氮摻雜碳之間具有協(xié)同效應(yīng)，為設(shè)計(jì)和制備高性能非貴金屬異質(zhì)結(jié)構(gòu)電催化劑提供了指導(dǎo)。Urchin-Like Structured MoO2/Mo3P/Mo2C Triple-Interface Heterojunction Encapsulated within Nitrogen-Doped Carbon for Enhanced Hydrogen Evolution Reaction. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202206472
