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由于多個(gè)電子轉(zhuǎn)移過程的緩慢動(dòng)力學(xué)和競(jìng)爭(zhēng)性析氫反應(yīng)（HER），將CO₂轉(zhuǎn)化為具有高活性和選擇性的清潔燃燒燃料（如CH₄）仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

基于此，北京化工大學(xué)宋宇飛教授（通訊作者）等人報(bào)道了表面活性劑（C₁₁H₂₃COONa、C₁₂H₂₅SO₄Na、C₁₆H₃₃SO₄Na）嵌入NiAl-層狀雙氫氧化物（NiAl-LDH）的制備，導(dǎo)致形成具有彎曲形態(tài)的LDH-S1（S1=C₁₁H₂₃COO^?）、LDH-S2（S2=C₁₂H₂₅SO₄^?）和LDH-S3（S3=C₁₆H₃₃SO₄^?）。對(duì)比NiAl-LDH，LDH-S2在CO₂光還原反應(yīng)（CO₂PR）中表現(xiàn)出更高的CH₄選擇性（83.07%）和更低的HER活性（3.84%）。

作者構(gòu)建了有缺陷的LDH-S2和無缺陷的NiAl-LDH模型，以研究LDH-S2的晶格壓縮結(jié)構(gòu)及其在CO₂PR中的反應(yīng)機(jī)理。對(duì)比NiAl-LDH，LDH-S2的金屬-O鍵和O-H鍵長(zhǎng)度減小，表現(xiàn)出壓縮晶格應(yīng)變結(jié)構(gòu)，與HRTEM、EXAFS和XRD結(jié)果一致。從LDH-S2的態(tài)密度（DOS）發(fā)現(xiàn)，在禁區(qū)中存在一個(gè)中間態(tài)，與缺陷態(tài)一致。

此外，對(duì)比NiAl-LDH，在C DOS中，LDH-S2的插層陰離子中C的電子態(tài)與主層Ni的電子態(tài)耦合明顯，與C XPS結(jié)果一致。進(jìn)一步優(yōu)化所有可能的中間體，得到了LDH-S2和NiAl-LDH上CO₂PR到CH₄的自由能圖。

對(duì)比無缺陷NiAl-LDH，CO₂PR中LDH-S2的速率決定步（RDS）能壘降低約0.134 eV。LDH-S2上H2演化的自由能勢(shì)壘為3.58 eV，證實(shí)了副產(chǎn)物H₂的演化受到抑制。

Dual Engineering of Lattice Strain and Valence State of NiAl-LDHs for Photoreduction of CO₂ to Highly Selective CH₄. Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202205770.

https://doi.org/10.1002/smll.202205770.