近年來，由于其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和理化性質(zhì)，導(dǎo)電二維金屬有機(jī)框架在催化、儲能、傳感等方面得到了廣泛應(yīng)用。然而，導(dǎo)電二維金屬有機(jī)框架通常利用有機(jī)配體與過渡金屬離子構(gòu)成的平面拓展結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)電子傳導(dǎo)。平面拓展的二維結(jié)構(gòu)具有顯著的層與層之間的π-π堆積作用，這種結(jié)構(gòu)特征限制了活性位點(diǎn)與底物的接觸。近日，北京理工大學(xué)王博教授與李鵬飛特別副研究員利用六羥基三蝶烯配體設(shè)計(jì)了一種垂直拓展的導(dǎo)電二維金屬有機(jī)框架材料。通過仔細(xì)的調(diào)控反應(yīng)條件，利用六羥基三蝶烯與銅離子進(jìn)行反應(yīng)，得到了具有垂直拓展的導(dǎo)電二維金屬有機(jī)框架2D-vc-MOF(Cu)。
作者利用電催化二氧化碳還原作為模型反應(yīng)，探索了平面拓展與垂直拓展兩種不同結(jié)構(gòu)對催化性能的影響。與具有相同催化活性中心的平面拓展Cu3(HHTP)2相比，垂直拓展的2D-vc-MOF(Cu)暴露了更多的活性位點(diǎn)，表現(xiàn)出反應(yīng)活性提升100%，催化選擇性提升2倍。 在該工作中，作者設(shè)計(jì)并合成了一種全新的垂直拓展導(dǎo)電二維金屬有機(jī)框架。與平面拓展的二維金屬有機(jī)框架相比，垂直拓展的導(dǎo)電二維金屬有機(jī)框架在電催化二氧化碳還原中表現(xiàn)出顯著的性能提升。該工作為設(shè)計(jì)新型的導(dǎo)電二維金屬有機(jī)框架材料提供了一種新的策略，有望在催化、儲能以及傳感等領(lǐng)域獲得應(yīng)用。 論文信息 A Triptycene-Based 2D MOF with Vertically Extended Structure for Improving the Electrocatalytic Performance of CO2 to Methane Jianning Lv, Wenrui Li, Jiani Li, Zhejiaji Zhu, Anwang Dong, Huixia Lv, Prof.?Dr. Pengfei Li, Prof.?Dr. Bo Wang 文章的第一作者是北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)研究院博士生呂建寧。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202217958
