質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）因具有能量密度高，環(huán)境友好等優(yōu)勢受到廣泛關(guān)注。相較于其陽極氫氧化反應(yīng)，酸性環(huán)境下陰極氧還原反應(yīng)（ORR）動力學(xué)相對緩慢，通常是PEMFC性能的決定因素。因此，迫切需要開發(fā)高效電催化劑促進ORR的反應(yīng)進程。迄今為止，Pt基貴金屬材料仍是最為廣泛應(yīng)用的商業(yè)催化劑，但其儲量低，價格昂貴，且易小分子中毒。尋找廉價、高效的Pt基催化劑替代品一直是燃料電池領(lǐng)域的重要研究內(nèi)容。石墨碳材料高的地殼豐度，優(yōu)異的導(dǎo)電性，以及在分子水平上的結(jié)構(gòu)可調(diào)性，為實現(xiàn)低成本、高性能催化酸性環(huán)境下的ORR提供了可能。相較于金屬基催化劑，酸性條件下碳基無金屬ORR電催化劑（C-MFECs）的相關(guān)研究雖然起步較晚，但近年來取得了很大的進展。
基于此，北京化工大學(xué)胡傳剛教授和澳大利亞新南威爾士大學(xué)戴黎明教授發(fā)表了關(guān)于碳基無金屬電催化劑在酸性環(huán)境下電催化ORR重要進展與展望的綜述。
作者總結(jié)了自2010年以來，酸性O(shè)RR碳基催化劑的幾乎每一個重要突破或重大進展（圖1）。以C-MFECs催化ORR機理為出發(fā)點，從實驗和理論計算的角度分析活性位點組成、結(jié)構(gòu)（雜原子摻雜和/或缺陷）與催化活性之間的關(guān)系。歸納了對于提升C-MFECs催化性能的調(diào)控策略（包括精細的本征調(diào)控和結(jié)構(gòu)調(diào)控）。
圖1. 酸性介質(zhì)中C-MFECs作為ORR電催化劑的重要進展（參考文獻詳見原文）。 不僅如此，本文通過對近五年來不同調(diào)控策略所制備催化劑的性能（起始電位，半波電位）進行對比、總結(jié)，發(fā)現(xiàn)催化劑的電化學(xué)活性整體呈以下趨勢：N/缺陷共摻雜 >雜原子多摻雜 >N摻雜 >缺陷摻雜（圖2），為后續(xù)更為先進C-MFECs的設(shè)計、開發(fā)提供有意義的指導(dǎo)。最后，通過結(jié)合C-MFECs在PEMFCs中的膜電極組裝要求和性能表現(xiàn)，對該領(lǐng)域目前存在的挑戰(zhàn)和未來的前景做出了展望，以期推動酸性條件下催化ORR的C-MFECs更為快速、有效地發(fā)展。 圖2. （A） C-MFECs、Co/NC、Fe/NC和Pt/C起峰電位電位對比（Adv. Mater. 2019, 31, 1804799）。（B） N摻雜、多摻雜、缺陷摻雜、N/缺陷共摻雜的C-MFECs對酸性條件下ORR的半波電位對比。 論文信息 Carbon-Based Electrocatalysts for Acidic Oxygen Reduction Reaction Pengbo Cui, Linjie Zhao, Yongde Long, Liming Dai, Chuangang Hu Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202218269
