作為一種多功能的環(huán)境友善氧化劑，H2O2有著廣泛的應(yīng)用，如廢水處理、有機(jī)合成處理、生物醫(yī)學(xué)利用等。然而，蒽醌法制H2O2過(guò)程復(fù)雜、操作成本高，以及對(duì)環(huán)境污染嚴(yán)重。因此，如何利用經(jīng)濟(jì)和環(huán)境友好的方法制備H2O2已成為熱門(mén)話(huà)題。目前，電化學(xué)合成H2O2提供了一種可行的方法，但與化學(xué)合成相比，電化學(xué)合成H2O2的效率普遍較低。因此，設(shè)計(jì)具有優(yōu)異的雙電子氧還原(2e?ORR)能力的電催化劑是推動(dòng)電化學(xué)H2O2合成進(jìn)一步發(fā)展的關(guān)鍵。
基于此，蘭州大學(xué)彭尚龍和馬飛等成功將Pt SAC錨定在g-C3N4納米片上(Pt/CN)以用于高效合成H2O2，其中Pt在催化劑中的負(fù)載量低至0.21 wt‰(Pt0.21/CN)。其具有超低Pt負(fù)載的Pt/CN顯示出高活性和選擇性，以及優(yōu)異的電化學(xué)穩(wěn)定性。具體而言，Pt0.21/CN催化劑具有高起始電位(約0.81 VRHE，?0.1 mA cm?2)和優(yōu)越的H2O2選擇性(0.2-0.6 VRHE，約為98%)。此外，Pt0.21/CN還顯示出極好的耐久性：與其初始選擇性(約98%)相比，該催化劑經(jīng)過(guò)40000個(gè)CV循環(huán)后的H2O2選擇性約為94%，選擇性?xún)H降低約4%；該催化劑在0.6 VRHE下連續(xù)運(yùn)行12小時(shí)后，電流可以保留初始值的87%(電流的增加以及LSV曲線(xiàn)中的高背景電流是由于H2O2在電解質(zhì)中的積累導(dǎo)致)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，CN在高效催化H2O2合成中起著關(guān)鍵作用：1.由于Pt單原子與碳或氮原子之間強(qiáng)烈的電荷相互作用，CN具有大量的錨定位點(diǎn)；2.CN催化劑對(duì)水分子的吸附和活化是啟動(dòng)H2O/O2反應(yīng)以形成HOO*中間體的必要條件；3.CN表面的吸附水和界面自由水形成協(xié)同質(zhì)子轉(zhuǎn)移簇，促進(jìn)HOO*中間體形成H2O2。更重要的是，Pt SACs促進(jìn)O2的吸附和O-O鍵的保留，這提高了通過(guò)2e?ORR合成H2O2的選擇性和活性。綜上，所制備的催化劑的高H2O2合成性能主要?dú)w因于Pt SACs和CN的協(xié)同作用(Pt SACs對(duì)H2O2的電化學(xué)合成具有高選擇性，CN對(duì)水具有較強(qiáng)的吸附和活化作用)。Ultra-low Single-Atom Pt on g-C3N4 for Electrochemical Hydrogen Peroxide Production. Carbon Energy, 2023. DOI: 10.1002/cey2.337
