開(kāi)發(fā)高性能的用于二氧化碳還原的電催化劑將二氧化碳轉(zhuǎn)換為相關(guān)化學(xué)品和燃料是實(shí)現(xiàn)碳中和的有效途徑。具有原子級(jí)厚度的二維材料電催化劑因其高導(dǎo)電性、充分暴露的表面原子位點(diǎn)和高的比表面積成為了當(dāng)下的研究熱點(diǎn)。近年來(lái)，二維金屬磷硫化物納米片憑借獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和光學(xué)、電學(xué)、磁學(xué)特性受到了越來(lái)越多的關(guān)注。盡管金屬磷硫化物納米片已被廣泛研究用于電催化產(chǎn)氫、產(chǎn)氧和氮還原，但很少有用于二氧化碳電還原的相關(guān)報(bào)道。因此，制備不同種類、不同結(jié)構(gòu)的金屬磷硫化物納米片并在原子尺度上闡明復(fù)雜活性位點(diǎn)與催化性能關(guān)系對(duì)于金屬磷硫化物的研究和電催化二氧化碳還原的開(kāi)發(fā)具有重要意義。
近日，德國(guó)伊爾梅瑙工業(yè)大學(xué)的Peter Schaaf教授課題組與瑞士洛桑聯(lián)邦理工大學(xué)、德國(guó)馬克思普朗克研究所、德國(guó)達(dá)姆施塔特工業(yè)大學(xué)、西安交通大學(xué)以及捷克布拉格化工大學(xué)的相關(guān)課題組合作，通過(guò)采用一種簡(jiǎn)單通用的濕研磨剝離方法成功制備出了超薄CoPS3、NiPS3層狀納米片和SnPS3非層狀納米片，并系統(tǒng)研究了材料結(jié)構(gòu)對(duì)二氧化碳電還原性能的影響。
研究表明，采用濕研磨方法制備的層狀納米片更容易產(chǎn)生缺陷。此外，與CoPS3、NiPS3層狀納米片中金屬原子在三明治結(jié)構(gòu)的中心位置不同，剝離后的SnPS3非層狀納米片的金屬原子暴露在納米片的表面，這為二氧化碳還原電催化劑的開(kāi)發(fā)提供了更多的可能。 電催化二氧化碳還原的測(cè)試顯示SnPS3納米片電催化劑的甲酸選擇性達(dá)到了31.6%，而CoPS3、NiPS3表現(xiàn)出較好的產(chǎn)氫性能。DFT理論計(jì)算進(jìn)一步證明金屬原子位置對(duì)電催化二氧化碳還原的重要性。 該工作對(duì)金屬磷硫化物納米片的高效制備以及電催化二氧化碳機(jī)理的探究具有重要意義，為未來(lái)高性能二維金屬磷硫電催化劑的設(shè)計(jì)、開(kāi)發(fā)與應(yīng)用提供了重要的指導(dǎo)與參考。 論文信息 Exfoliated 2D Layered and Nonlayered Metal Phosphorous Trichalcogenides Nanosheets as Promising Electrocatalysts for CO2 Reduction Honglei Wang, Yunfei Jiao, Bing Wu, Dong Wang, Yueqi Hu, Fei Liang, Chen Shen, Andrea Knauer, Dan Ren, Hongguang Wang, Peter A. van Aken, Hongbin Zhang, Zdenek Sofer, Michael Gr?tzel, and Peter Schaaf Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202217253
