鋰金屬電池具有更高的能量密度，并擁有在低溫下運行的巨大潛力。但金屬鋰存在熱力學不穩(wěn)定，與電解液界面兼容性不足等問題。特別是在超低溫環(huán)境下，由于動力學緩慢，上述問題會進一步惡化。
近日，華南師大的鄭奇峰/蔡躍鵬課題組，設計合成了一種新型的雙親性溶劑分子（1,1,2,2-四氟-3-甲氧基丙烷，TFMP），用作電解液溶劑時，親鋰鏈段易與鋰離子配位，誘導電解質(zhì)溶液的自組裝，從而形成特殊的“核-殼”溶劑化結(jié)構。這種獨特的溶劑化結(jié)構不僅提高了離子電導率以允許鋰離子快速傳輸，并降低了去溶劑化能壘使得鋰在沉積前更易脫去溶劑，而且在鋰金屬表面構筑了一層低阻抗、高穩(wěn)定性的無機SEI膜使得鋰離子可以快速穿過。
使用具有這種特殊“核-殼”溶劑化結(jié)構電解液組裝的Li||Cu電池，在1.0 mA cm-2的高電流密度下，從室溫到?40 °C均實現(xiàn)了致密、平滑的鋰沉積形貌以及高達98.5%以上的鋰電鍍/剝離效率。而常規(guī)電解液在?20 ℃下已經(jīng)出現(xiàn)了明顯的短路以及樹枝狀的鋰枝晶生長，且沉積形貌非常不均勻；目前研究最為火熱的局部高濃度電解液在?40℃也出現(xiàn)了鋰的不均勻沉積且?guī)靷愋瘦^低。 這種具有特殊“核-殼”溶劑化結(jié)構電解液的優(yōu)勢也在高鎳三元全電池中得到了驗證。使用這種“核-殼”溶劑化電解液的全電池在室溫、?20 °C以及超低溫（?40 °C）下，都表現(xiàn)出更好的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。特別是在?40 °C超低溫下，在0.5 C這樣的較高充放電速率下，全電池仍然能夠正常工作。 為了進一步證實這種電解液的優(yōu)越性，作者組裝了無鋰金屬負極的全電池。使用這種“核-殼”溶劑化電解液的無鋰負極全電池表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能，在100次循環(huán)后容量保持率為87%，并且在充電-放電曲線中沒有觀察到電壓極化的明顯增加，這是迄今為止報道的無鋰負極全電池的最佳循環(huán)壽命之一。 這項工作克服了長期存在的鋰金屬兼容性和沉積動力學方面的挑戰(zhàn)，為調(diào)控電解液溶劑化結(jié)構提出了新的見解，為在極端條件下高能量密度鋰電池電解液的設計提供了新思路。 論文信息 An Amphiphilic Molecule-Regulated Core-Shell-Solvation Electrolyte for Li-Metal Batteries at Ultra-Low Temperature Junkai Shi, Chao Xu, Jiawei Lai, Zhongliang Li, Yuping Zhang, Yan Liu, Kui Ding, Yue-Peng Cai, Rui Shang, Qifeng Zheng 論文的第一作者是華南師范大學化學學院碩士研究生石俊凱。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202218151
