降低貴金屬鉑（Pt）的使用量，同時提高Pt基電催化劑的活性和穩(wěn)定性是實現(xiàn)燃料電池大規(guī)模應用的關鍵。
基于此，中山大學王毅教授，宋樹芹教授（共同通訊作者）等人開發(fā)了一種有效的策略，通過在有序介孔碳表面修飾均勻的鉑納米顆粒（≈ 4.0 nm）和豐富的原子分散的Fe-N4位點之間的強烈電子相互作用來減少Pt的使用量，從而有效地提高氧還原（ORR）性能。為了研究Fe-N4活性位點如何提高Pt位點的本征ORR性能，用密度泛函理論（DFT）計算揭示了協(xié)同增強的電催化機理。結合能計算表明Pt原子傾向于錨定在Fe-N4的N位點的頂部，電荷密度圖表明Fe-N4與Pt之間存在較強的電子相互作用，抑制了Pt納米顆粒的遷移。此外，Pt和Fe-N4位點之間的強電子相互作用使Pt@Fe-N-OMC-2中Pt的d帶中心比Pt@OMC低0.21 eV，這表明氧的吸附減弱，含氧物種在Pt位點上的脫附加速。本文采用有限元模擬研究了Pt@OMC和Pt@Fe-N-OMC-2上的電場和熱場分布。在0.9 V的給定電位下，Pt@Fe-N-OMC-2上Pt納米顆粒表面的電場明顯大于Pt@OMC的電場。增強電場可以加速ORR相關物種（O2、H+和H2O）的積累，有利于ORR的電催化。過多的電子積累會自發(fā)地增加電子碰撞，導致局部熱場增強。隨著Fe-N4位點的引入，熱場顯示出急劇的增強，從而導致更快的ORR動力學。Electronic Enhancement Engineering by Atomic Fe-N4 Sites for Highly-Efficient PEMFCs: Tailored Electric-Thermal Field on Pt Surface. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: 10.1002/aenm.202204371.https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202204371.
