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ChemSusChem:氮摻雜碳限域釕鎳合金助力高效電催化析氫

近日,華中科技大學(xué)王得麗團(tuán)隊(duì)在ChemSusChem期刊發(fā)表論文,采用一步熱還原法可控構(gòu)筑的氮摻雜碳層限域釕鎳納米合金(Ru7Ni3@NC/C)顯示出優(yōu)異的堿性析氫(HER)活性和穩(wěn)定性。原位形成的多孔氮摻雜碳層在暴露更多活性位點(diǎn)、限制納米合金尺寸、抑制金屬溶出、調(diào)節(jié)電子結(jié)構(gòu)和加速電荷轉(zhuǎn)移方面扮演了多重角色。此外,利用電化學(xué)行為證實(shí)了合金化效應(yīng)調(diào)節(jié)了釕的電子結(jié)構(gòu),優(yōu)化了水的離解和氫中間體的吸附過程。



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電解水作為一種將電能轉(zhuǎn)化為清潔化學(xué)能的綠色制氫技術(shù),需要高效的電催化劑以實(shí)現(xiàn)在溫和條件下的大規(guī)模制氫。其中,堿性電解水制氫是現(xiàn)階段發(fā)展最成熟的電解制氫技術(shù)。然而,堿性 HER因其緩慢的水解離動(dòng)力學(xué)過程,使得其轉(zhuǎn)化效率較酸性條件下低約 2-3個(gè)數(shù)量級(jí)。價(jià)格相對(duì)較低的釕(Ru)基催化劑因其具有與鉑相當(dāng)?shù)臍滏I強(qiáng)度和穩(wěn)定性,在堿性HER方面展現(xiàn)出了極大的應(yīng)用潛力。然而,Ru基催化劑仍面臨著解離過程緩慢所導(dǎo)致的質(zhì)子供應(yīng)不足以及關(guān)鍵中間體(如Ru-H和 Ru-OH)在催化劑上的吸附/解吸能量不當(dāng)?shù)葐栴}。


鑒于此,王得麗團(tuán)隊(duì)提出了一種促進(jìn)HER中間體解吸和水解離的簡便策略。采用一步熱還原法,優(yōu)化Ru/Ni 比和雙氰胺用量,制備了氮摻雜碳層限域釕鎳納米合金 (Ru7Ni3@NC/C)。Ru7Ni3@NC/C僅僅需要16 mV過電位就可以實(shí)現(xiàn)10 mA cm?2的供給。并且在 10,000 次循環(huán)中顯示出長期穩(wěn)定性。Ru7Ni3@NC/C良好的HER性能源于有利于活性位點(diǎn)分散、暴露的核殼結(jié)構(gòu),以及促進(jìn)中間體捕獲和解離的協(xié)同效應(yīng)。這項(xiàng)工作深入探究了HER性能與中間吸附態(tài)的電化學(xué)行為之間的關(guān)系,并為合理設(shè)計(jì)高效HER電催化劑鋪平道路。

文信息

N-Doped Carbon Shells Encapsulated Ru-Ni Nanoalloys for Efficient Hydrogen Evolution Reaction

Shuang Wang, Zhengrong Li, Tao Shen, Prof. Deli Wang


ChemSusChem

DOI: 10.1002/cssc.202202128




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