華東理工大學(xué)邢明陽教授團隊與杭州師范大學(xué)朱喬虹博士合作，對H2O2原位生成的各種催化過程及其進一步應(yīng)用的研究進展進行了回顧和展望。該綜述不僅對H2O2的生成機理和催化劑的設(shè)計原則進行了概括性的總結(jié)，還在不同催化反應(yīng)的基礎(chǔ)上對該過程在污染物去除方面的應(yīng)用進行了分析，并強調(diào)了具體的挑戰(zhàn)和未來可能的發(fā)展趨勢。
H2O2是一種綠色的化學(xué)試劑，它進行氧化還原反應(yīng)的最終產(chǎn)物僅為H2O和O2，在水污染處理中不會對水體造成任何二次污染。H2O2廣泛且大量的使用使得它的需求量非常巨大，這帶來了更多存儲和運輸?shù)陌踩[患。因此，開發(fā)H2O2的原位生成技術(shù)有利于解決使用需求和安全隱患的雙重問題。近幾十年來，基于光催化、電催化和化學(xué)活化原位生成H2O2用于污染物去除的技術(shù)得到了極大的開發(fā)和應(yīng)用。然而，很少有人全面系統(tǒng)地對基于這些方法原位生成H2O2的詳細機理、相關(guān)催化劑的設(shè)計原則、以及它們在污染物去除中的應(yīng)用進行總結(jié)。 基于上述考慮，該綜述從分析H2O2的基本生成機制入手，結(jié)合光催化、電催化和化學(xué)活化三類技術(shù)展開討論，對H2O2原位生成所需催化劑的設(shè)計原則和應(yīng)用方面進行了詳細的總結(jié)。其中，考慮到熱力學(xué)穩(wěn)定性，無論是光催化、電催化還是化學(xué)活化，H2O2的生成均主要取決于2e-ORR而不是2e-WOR。而在2e-ORR過程中，O-O鍵的保持是克服副反應(yīng)并生成H2O2的關(guān)鍵，這需要在催化劑設(shè)計中付出巨大努力。因此，原位生成H2O2所需的催化劑必須具有將氧吸附到其表面活性位點的能力，并確保其不僅能夠提供具有足夠還原電勢的電子以選擇性地轉(zhuǎn)移電子，而且能夠保持O-O不會斷裂以促進?OOH/?OO-的離開。只有這樣，才能在后續(xù)的催化反應(yīng)中生成強氧化性的?OH去進攻污染物分子，達到減少對外部H2O2依賴的目的。 盡管H2O2的原位生成技術(shù)在環(huán)境領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用，但此類技術(shù)仍有進一步提高的空間和需要解決的挑戰(zhàn)。其一是催化劑表面對氧的吸附相對不足，這是H2O2生成的限制因素；其二是催化劑對H2O2原位生成的選擇性有待提高；其三是H2O2原位生成的詳細機制需要得到進一步探究。相信隨著時間的推移，通過進一步開發(fā)更高效的催化劑，基于原位生成H2O2的先進氧化技術(shù)可能在污染物去除中發(fā)揮重要作用。 論文信息 In situ H2O2 Generation and Corresponding Pollutant Removal Applications: A Review Dr. Jiahui Ji, Zijie Wang, Qing Xu, Dr. Qiaohong Zhu, Prof.?Dr. Mingyang Xing 文章第一作者為嵇家輝博士 Chemistry – A European Journal DOI: 10.1002/chem.202203921
