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壓電電催化存在兩種勢(shì)能機(jī)制，即屏蔽電荷效應(yīng)和能帶理論，在大多數(shù)壓電材料中普遍共存，使得其本質(zhì)機(jī)制仍存在爭(zhēng)議。

基于此，重慶大學(xué)周小元教授、甘立勇副研究員和韓廣研究員（共同通訊作者）等人首次報(bào)道了以MoS₂納米片為例，通過(guò)窄帶隙壓電催化CO₂還原反應(yīng)（PECRR）的策略區(qū)分了壓電催化CO₂還原反應(yīng)的兩種機(jī)制。

在-0.12 eV的導(dǎo)帶下，MoS₂納米片無(wú)法滿足-0.53 eV的CO₂轉(zhuǎn)化為CO氧化還原電位，但在PECRR中卻獲得了高達(dá)543.1 μmol·g^?1·h^?1的超高CO產(chǎn)率。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了MoS₂納米片在CO₂還原為CO過(guò)程中的催化行為。作者通過(guò)基本原理與光沉積相似的壓電沉積實(shí)驗(yàn)，確定了計(jì)算模型中MoS₂在PECRR中的活性位點(diǎn)。

壓電產(chǎn)生的負(fù)電荷將貴金屬離子還原為顆粒，導(dǎo)致金屬在活性位點(diǎn)上沉積。計(jì)算自由能圖表明，*COOH和*CO中間體的形成是一個(gè)高度放熱的過(guò)程，而CO的解吸是吸熱的，因此是在原始、壓縮和拉伸的MoS₂邊緣上CO₂還原為CO路徑的速率決定步驟（RDS）。

此外，對(duì)比原始和拉伸MoS₂的自由能變化，壓縮MoS₂的RDS值最低，因此生成的*CO容易從Mo端MoS₂邊緣解吸形成游離的CO分子。結(jié)果表明，晶格上的振動(dòng)壓縮可以降低RDS的自由能，從而促進(jìn)PECRR活性。

除對(duì)PECRR進(jìn)行理論分析外，作者還計(jì)算了析氫反應(yīng)（HER）的自由能來(lái)解釋該過(guò)程中的H₂生成。計(jì)算得到的HER的RDS值分別為0.57、0.66和0.69 eV，低于PECRR的RDS值（1.73、1.73和1.68 eV），是H₂生成的原因。

Band Position-independent Piezo-electrocatalysis for Ultrahigh CO₂ Conversion. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202300027.

https://doi.org/10.1002/adma.202300027.