在酸性條件下電解水制備清潔、可再生的氫氣是解決能源和環(huán)境問題的有效方法。由于電解水分解的大部分能量消耗都發(fā)生在陽極處，因此開發(fā)一種有效的陽極析氧反應(yīng)(OER)電催化劑可以顯著改善能量轉(zhuǎn)換效率。氧化銥(IrO2)被認(rèn)為是OER的最先進(jìn)的催化劑，其可以在苛刻的酸性條件穩(wěn)定反應(yīng)。然而，先前報道的IrO2催化劑缺乏較高的效能來對抗OER的緩慢動力學(xué)。
基于此，蘇州大學(xué)邵琪課題組采用熔融堿機(jī)械化學(xué)法制備了具有C2/m (12)空間群的單斜相層狀I(lǐng)rO2納米帶(IrO2 NRs)。在酸性條件下(0.5 M H2SO4)，IrO2 NRs在10 mA cm?2電流密度下的OER過電位為205 mV，Tafel斜率為46.2 mV dec?1，優(yōu)于C-IrO2催化劑(98 mV，97.3 mV dec?1)。研究人員還收集了電流密度為20 mA cm?2時的IrO2 NRs產(chǎn)生的氧氣，在120分鐘內(nèi)氧氣的法拉第效率保持在95.0%以上，說明該催化具有優(yōu)異的OER活性。此外，單斜IrO2 NRs還具有很高的穩(wěn)定性，其在10 mA cm?2電流密度下能夠連續(xù)運(yùn)行約500000秒，過電位增加可忽略不計。實驗結(jié)果和理論計算結(jié)果表明，對于傳統(tǒng)的金紅石IrO2催化劑，其傾向于強(qiáng)烈結(jié)合O的中間體，并且由于其高d帶中心(或更低的O 2p帶)導(dǎo)致低OER活性；所制備的IrO2 NRs的暴露的Ir原子具有比金紅石IrO2的更低的d帶(或更高的O 2p帶)中心，這有助于OER中間體的弱吸附，使得四電子OER過程自我調(diào)控的到一個平衡的自由能分布與低過電位，因此其具有較高的OER活性。總的來說，該項工作中所提出的明確的金屬氧化物帶狀納米結(jié)構(gòu)將為下一代固體催化劑的設(shè)計提供了思路，并為深入理解結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系提供依據(jù)。Iridium Oxide Nanoribbons with Metastable Monoclinic Phase for Highly Efficient Electrocatalytic Oxygen Evolution. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36833-1
