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過氧化氫(H₂O₂)是一種多功能氧化劑，在環(huán)境、工業(yè)、醫(yī)療或家庭環(huán)境中有著廣泛的實際應(yīng)用，并且電催化2e^?水氧化(2e^?WOR)技術(shù)為生產(chǎn)H₂O₂提供了一條有前景的途徑。然而，由于缺乏合適的電催化劑，要實現(xiàn)H₂O₂的選擇性和高產(chǎn)率仍是一個巨大挑戰(zhàn)。

基于此，北京化工大學孫曉明、鄺允和王楓梅等將Ru單原子可控地引入TiO₂中(Ru_xTi_1?xO₂)，通過電催化2e^?水氧化反應(yīng)高效生產(chǎn)H₂O₂。

性能測試結(jié)果顯示，在3.1 V_RHE下反應(yīng)10分鐘，最優(yōu)的Ru_0.08Ti_0.92O₂催化劑上的H₂O₂法拉第效率最高為62.8%，H₂O₂產(chǎn)率為24.2 μmol min^?1 cm^?2(電流密度達120 mA cm^?2)。

同時，在3.1 V_RHE下，當Ru(3%?4%)被引入TiO₂中時，H₂O₂的法拉第效率從11.7%(TiO₂)上升到41.0%(Ru_0.08Ti_0.92O₂)，表明Ru–O–Ti中的Ru³⁺位點能夠有效將4e^?WOR途徑轉(zhuǎn)化為2e^?WOR途徑，進而有效提高H₂O₂的選擇性。

此外，Ru_xTi_1?xO₂催化劑在大范圍的摻雜濃度和電位窗口下表現(xiàn)出較高的H₂O₂產(chǎn)率和法拉第效率，在工業(yè)生產(chǎn)和實際操作方面顯示出巨大的潛力。

實驗結(jié)果和理論計算表明，由于金紅石型RuO₂和TiO₂晶體結(jié)構(gòu)相似，Ru取代Ti中心后仍呈周期性排列，導(dǎo)致催化劑的電化學和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定。此外，Ru原子上ΔG_*OH值接近1.76 eV，這是通過2e^?WOR產(chǎn)生H₂O₂的理想值，有利于實現(xiàn)高選擇性地生產(chǎn)H₂O₂。

綜上，該項工作通過引入非均相金屬單原子，有效提高了普通金屬氧化物的2e^?WOR生產(chǎn)H₂O₂的活性，這為設(shè)計和調(diào)整水氧化反應(yīng)機理，實現(xiàn)穩(wěn)定高效的H₂O₂合成提供了指導(dǎo)。

Single Atomic Ru in TiO₂ Boost Efficient Electrocatalytic Water Oxidation to Hydrogen Peroxide. Science Bulletin, 2023. DOI: 10.1016/j.scib.2023.03.003