S型異質(zhì)結(jié)由于其獨特的載流子遷移途徑、優(yōu)越的載流子分離效率和高的氧化還原能力，在光催化二氧化碳(CO2)還原(PCR)方面具有巨大的潛力。然而，S型異質(zhì)結(jié)光催化劑對PCR的活性仍然受到高CO2活化能和多電子和質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程緩慢動力學(xué)的限制。因此，為了提高PCR的性能，迫切需要開發(fā)和設(shè)計具有高載流子分離效率的光催化劑。
近日，大連理工大學(xué)范科和淮北師范大學(xué)代凱等制備了一種新型的基于In?O?Cd鍵的VO-In2O3/CdSe-DETA異質(zhì)結(jié)。
具體而言，研究人員采用微波輔助水熱法合成了S型異質(zhì)結(jié)光催化劑In2O3/CdSe-DETA。
其中，由于界面處In?VO?In?O?Cd結(jié)構(gòu)的協(xié)同效應(yīng)，電子被氧空位捕獲(In2O3的氧空位(VO)具有電子儲存效應(yīng))，并通過In?O?Cd鍵快速轉(zhuǎn)移到表面活性位點，從而獲得更多的光生電子參與還原反應(yīng)，這有效改善了CO2的電子耦合。
光催化性能測試實驗結(jié)果顯示，通過添加光敏劑和犧牲劑，最優(yōu)的30%-VO-In2O3/CdSe-DETA S型異質(zhì)結(jié)構(gòu)光催化劑的CO和CH4產(chǎn)率分別達到70.08和27.92 μmol g?1 h?1。此外，在VO-In2O3和CdSe-DETA異質(zhì)結(jié)界面上形成的In?O?Cd鍵具有較高的穩(wěn)定性，這種鍵合連接的異質(zhì)結(jié)構(gòu)可以顯著提高金屬硒化物的光腐蝕性能。
具體而言，30%-VO-In2O3/CdSe-DETA經(jīng)過四個測試周期后，其組分和結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生明顯變化?？偟膩碚f，具有化學(xué)鍵和氧空位協(xié)同效應(yīng)的S型異質(zhì)結(jié)有效地提高了CO2的光還原能力，并且這為調(diào)控光催化劑光生電荷分離方向提供了一種新的策略。
Interfacial Chemical Bond and Oxygen Vacancy-Enhanced In2O3/CdSe-DETA S-scheme Heterojunction for Photocatalytic CO2 Conversion. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202214470
