鈾是生產(chǎn)核燃料的關(guān)鍵元素，在緩解全球能源危機(jī)和減少溫室效應(yīng)方面具有巨大潛力。海洋中的鈾含量超過45億噸，因此研究從海水中快速、有選擇地回收鈾元素對核工業(yè)的可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。
近年來，人們提出了一種電化學(xué)提鈾技術(shù)，即通過析氫反應(yīng)(HER)引起電極周圍pH值的變化來實(shí)現(xiàn)高效提鈾。有文獻(xiàn)報(bào)道，功能化的氧化還原石墨烯泡沫被用作HER催化劑材料，以實(shí)現(xiàn)高的鈾提取性能。然而，它的HER性能仍然很低，導(dǎo)致鈾提取性能不足，需要在電提取后進(jìn)行后處理。因此，設(shè)計(jì)和開發(fā)一種高性能的HER催化劑對于從海水中快速提取和回收鈾至關(guān)重要。基于此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)吳曉宏、秦偉和康紅軍等制備了Co，Al改性的1T-MoS2/氧化還原石墨烯雙功能催化劑(CA-1T-MoS2/rGO)，以用于在海水中高效析氫和提取鈾。在含鈾(100 mg L?1)模擬海水中，CA-1T-MoS2/rGO催化劑在10 mA cm?2處的過電位低至466 mV，Tafel斜率為152 mV dec?1，優(yōu)于1T-MoS2、1T-MoS2/rGO、Al-1T-MoS2/rGO和Co-1T-MoS2/rGO催化劑。這些結(jié)果表明，與rGO的結(jié)合以及Co和Al原子的引入改善了1T-MoS2的HER性能。此外，CA-1T-MoS2/rGO具有優(yōu)良的電萃取穩(wěn)定性，其在八個(gè)循環(huán)鈾提取測試中，第八個(gè)循環(huán)的萃取能力仍保持初始的95.2%。基于實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算，CA-1T-MoS2/rGO在海水中提取鈾的機(jī)制可能是：Al和Co的引入可以調(diào)節(jié)1T相MoS2的電子態(tài)以優(yōu)化水解離能，使H2O分子容易吸附到CA-1T-MoS2/rGO的Co原子上，然后迅速解離，產(chǎn)生大量的OH*和H*；在HER過程中，UO22+在電場的作用下聚集在陰極附近，使其更容易被CA-1T-MoS2/rGO的S原子吸附，導(dǎo)致U和S原子之間發(fā)生了電子轉(zhuǎn)移，這可以削弱U原子上的電子云密度，增強(qiáng)在HER過程中U和OH*之間的吸附能力，使得UO22+更容易與OH*反應(yīng)形成UO2(OH)2沉淀并在電極表面聚集，實(shí)現(xiàn)快速、高效的鈾提取。同時(shí)，CA-1T-MoS2/rGO在HER過程中電極表面形成大量氣泡，促進(jìn)沉淀從電極表面脫落，實(shí)現(xiàn)了含鈾產(chǎn)品的回收。綜上，該項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)和制備高性能雙功能催化劑以及海水中鈾的提取和回收提供了一種新的策略。Bi-Functional Co/Al Modified 1T-MoS2/rGO Catalyst for Enhanced Uranium Extraction and Hydrogen Evolution Reaction in Seawater. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202207378
