為了解決塑料污染對環(huán)境的威脅和從聚合物廢物中回收有價值的有機物，人們開發(fā)了一系列的回收和再循環(huán)技術。其中，“綠色和溫和”的環(huán)境溫度塑料光重整受到人們越來越多的關注。然而，由于光催化劑上嚴重的載流子復合和緩慢的表面反應，光催化塑料重整技術的一個實際困難是同時進行的光氧化和還原反應效率低、穩(wěn)定性差。
并且，有限的質子供應和緩慢的底物氧化阻礙了光催化劑的活性/穩(wěn)定性。為了解決這個問題，需要設計一種能夠在時空上分離電子/空穴并引起HER和塑性氧化的協(xié)同耦合的光重整催化劑。
基于此，澳大利亞阿德萊德大學喬世璋和冉景潤等制備了一種缺陷豐富的鎳硫磷酸鹽(d-NiPS3)偶聯(lián)的CdS光催化劑(d-NiPS3/CdS)，其能夠在環(huán)境條件下同時生產H2和從聚乳酸(PLA)和聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)塑料廢物中生產有機化學品。
實驗結果顯示，隨著高活性d-NiPS3納米片的引入，光生電子和空穴快速分離。其中，光生電子和豐富表面位點促進了HER過程；光生空穴被塑料基質消耗產生有機化學物質，這抑制了電荷重組，保證光催化劑的穩(wěn)定性。
光催化性能結果顯示，在光重整的第一小時(PLA=10 mg mL?1)，d-NiPS3/CdS上H2產率為39.76 mmol gcat?1 h?1，分別是CdS和NiPS3/CdS的43倍和1.5倍；d-NiPS3/CdS對PLA和PET的表觀量子效率分別為2.83%/0.36%和1.14%/0.16%(λ=365/475 nm)。循環(huán)試驗后，d-NiPS3/CdS的相結構和形態(tài)沒有明顯變化，這表明d-NiPS3/CdS光催化劑在塑料光轉化反應中具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。
此外，研究人員還制備了d-NiPS3/CdS薄膜光催化劑，并用于聚乳酸的光重整反應：在照明之前沒有檢測到H2，然而在照明下觀察到H2氣泡產生，這些發(fā)現證明了d-NiPS3/CdS光催化劑具有非常顯著的實用潛力。
更重要的是，該策略還可以推廣到新興的納米片，以顯著提高塑料光重整性能，這對氧化還原光催化劑的設計和通過塑料光重整生產燃料和化學品具有實際意義。
Boosted Photoreforming of Plastic Waste via Defect-Rich NiPS3 Nanosheets. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c13590
