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化石燃料的廣泛使用導(dǎo)致了CO₂的大量排放，這會(huì)加速全球變暖的進(jìn)程并帶來(lái)更嚴(yán)重的生態(tài)災(zāi)難。在這樣的背景下，通過(guò)熱催化CO₂加氫的方式，將CO₂轉(zhuǎn)化為CO、甲烷、甲醇、高碳烴類等能源物質(zhì)便成為了一條減少CO₂排放、實(shí)現(xiàn)CO₂再利用的有效途徑?？茖W(xué)界經(jīng)過(guò)廣泛的研究后，發(fā)現(xiàn)了鐵基催化劑具有較高的CO₂轉(zhuǎn)化率以及突出的C₂₊烴類產(chǎn)物選擇性，同時(shí)，多種過(guò)渡金屬助劑和堿金屬助劑被引入研究，其中Zn的引入會(huì)生成具有尖晶石結(jié)構(gòu)的ZnFe₂O₄，這可以提高催化劑的穩(wěn)定性，并增加CO₂的轉(zhuǎn)化率?；谝陨系幕A(chǔ)，當(dāng)前堿金屬的引入對(duì)ZnFe₂O₄基催化劑活性的提高已有較多的研究，但過(guò)渡金屬引入到ZnFe₂O₄中用于CO₂加氫仍需進(jìn)行系統(tǒng)的探索。

針對(duì)以上現(xiàn)狀，南京信息工程大學(xué)蔡煒課題組通過(guò)簡(jiǎn)單的有機(jī)燃燒法制備了一系列過(guò)渡金屬(Co、Cu、Ni、Mn)摻雜的蜂窩狀結(jié)構(gòu)ZnFe₂O₄催化劑，并測(cè)試評(píng)價(jià)了所有催化劑的CO₂加氫性能，旨在探究過(guò)渡金屬引入ZnFe₂O₄后對(duì)催化活性帶來(lái)的影響，同時(shí)利用XRD、XPS、SEM、TEM、BET、H₂-TPR、CO₂-TPD、理論計(jì)算等多種表征手段建立了這些催化劑的結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系。結(jié)果表明，過(guò)渡金屬大部分分散在ZnFe₂O₄表面，少部分以替代形式摻雜到ZnFe₂O₄晶體結(jié)構(gòu)中，過(guò)渡金屬的引入會(huì)增加ZnFe₂O₄的BET比表面積，但對(duì)其形貌影響不大。在催化劑的CO₂加氫測(cè)試中，除了Mn的引入會(huì)產(chǎn)生負(fù)作用外，Co、Cu、Ni的引入均可以提高催化劑的各項(xiàng)性能指標(biāo)，其中Co摻雜的ZnFe₂O₄催化劑具有最高的CO₂轉(zhuǎn)化率、C₂₊選擇性、C₂-C₄時(shí)空產(chǎn)率和烯烷比，數(shù)值分別為42.12%,81.26%, 34.64mmol·g_cat^-1·h^-1和0.4，XRD和XPS結(jié)果表明這是因?yàn)镃o可以提高催化劑的Fe-C含量，從而同時(shí)促進(jìn)CO₂加氫過(guò)程中的RWGS反應(yīng)和F-T合成，此外，理論計(jì)算證實(shí)了引入的Co還可以作為額外的活性中心來(lái)促進(jìn)CO₂的活化和解離。

本研究?jī)?nèi)容和研究結(jié)論將為熱催化CO₂加氫催化劑的開(kāi)發(fā)提供新的實(shí)驗(yàn)依據(jù)和理論指導(dǎo)。